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2025 , Vol. 80 >Issue 9: 2450 - 2467

DOI: https://doi.org/10.11821/dlxb202509011

陆地水循环与地表过程

长江源布曲流域河水水化学特征及其控制因素

  • 金锃塍 , 1 ,
  • 汪少勇 , 1 ,
  • 何晓波 2, 3 ,
  • 伍永秋 1 ,
  • 丁永建 2, 3, 4
展开
  • 1.浙江师范大学地理与环境科学学院， 金华 321000
  • 2.中国科学院西北生态环境资源研究院 冰冻圈科学与冻土工程全国重点实验室， 兰州 730000
  • 3.中国科学院西北生态环境资源研究院 唐古拉山冰冻圈与环境西藏自治区野外科学观测研究站， 兰州 730000
  • 4.中国科学院大学， 北京 100049
汪少勇(1992-), 男, 福建福鼎人, 讲师, 主要从事冰冻圈水文和水化学研究。E-mail:

金锃塍(2002-), 男, 浙江余姚人, 硕士生, 主要从事冰冻圈化学研究。E-mail:

收稿日期: 2025-01-07

  修回日期: 2025-07-14

  网络出版日期: 2025-09-23

基金资助

国家自然科学基金项目(42401156)

国家自然科学基金项目(42330512)

西藏自治区科技计划项目(XZ202301ZY0001G)

西藏自治区科技计划项目(XZ202401JD0007)

收起

Hydrochemical characteristics and controlling factors of river water in Buqu River Basin, the source region of Yangtze River

  • JIN Zengcheng , 1 ,
  • WANG Shaoyong , 1 ,
  • HE Xiaobo 2, 3 ,
  • WU Yongqiu 1 ,
  • DING Yongjian 2, 3, 4
Expand
  • 1. College of Geography and Environmental Sciences, Zhejiang Normal University, Jinhua 321000, Zhejiang, China
  • 2. State Key Laboratory of Cryosphere Science and Frozen Soil Engineering, Northwest Institute of Eco-Environment and Resources, CAS, Lanzhou 730000, China
  • 3. Tanggula Mountains Cryosphere and Environment Observation and Research Station of Xizang Autonomous Region, Northwest Institute of Eco-Environment and Resources, CAS, Lanzhou 730000, China
  • 4. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

Received date: 2025-01-07

  Revised date: 2025-07-14

  Online published: 2025-09-23

Supported by

National Natural Science Foundation of China(42401156)

National Natural Science Foundation of China(42330512)

The Xizang Science and Technology Program(XZ202301ZY0001G)

The Xizang Science and Technology Program(XZ202401JD0007)

Fold

摘要

全球变暖导致青藏高原冰冻圈发生显著萎缩，影响了江源区的水质安全。基于长江源布曲流域2021—2022年6—10月采集的126个河水样品，应用Piper三线图、Gibbs图、相关性分析、离子比值等方法，分析了不同下垫面流域河水化学特征及控制因素。结果表明：① 布曲流域下游河水TDS值高于上游，并且不同下垫面覆盖流域河水水化学类型存在差异；冬克玛底流域冰川覆盖率较高，水化学离子以Ca2+和$HC{O}_{3}^{-}$为主，其他流域下垫面冰川覆盖率较低，水化学类型以$HC{O}_{3}^{-}$·$S{O}_{4}^{2-}$-Ca2+·Mg2+型和$HC{O}_{3}^{-}$·$S{O}_{4}^{2-}$-Ca2+·Mg2+·Na+型为主。② 河水主要离子浓度与径流量呈负相关关系，可能与稀释作用有关。③ Gibbs图表明，河水离子浓度与岩石风化密切相关；结合离子比值关系分析得出，布曲流域主要源于碳酸盐岩和硫酸参与的硅酸盐岩风化，火车站流域主要源于蒸发盐岩和碳酸盐岩，而上游冬克玛底冰川流域河水主要受碳酸盐岩影响。④ 通过正向地球化学模型计算，冬克玛底流域阳离子来源中碳酸盐岩占73.2%，硅酸盐岩和蒸发岩次之，降水贡献率最低。⑤ 布曲和冬克玛底流域出口河水离子浓度与气温显著负相关，表明在全球变暖背景下，冰川和冻土变化可能影响冰冻圈流域河水化学组成，进而影响江源区的水质安全。研究结果可为江源区生态环境保护和水资源开发利用提供科学依据。

关键词： 布曲流域; 水化学; 离子来源; 冰川; 多年冻土

本文引用格式

金锃塍 , 汪少勇 , 何晓波 , 伍永秋 , 丁永建 . 长江源布曲流域河水水化学特征及其控制因素[J]. 地理学报, 2025 , 80(9) : 2450 -2467 . DOI: 10.11821/dlxb202509011

Abstract

Global warming has led to a significant shrinkage of the cryosphere over the Qinghai-Xizang Plateau, affecting the water quality and safety of the river source area. To assess these impacts, 126 river water samples were collected from the Buqu River Basin located at the source of the Yangtze River during June-October of 2021 and 2022. The chemical characteristics and controlling factors of river water were analyzed across different underlying surface basins using methods such as the Piper trilinear diagram, Gibbs diagram, correlation analysis, and the ion ratio assessment. Results indicated that: (1) The total dissolved solids (TDS) values of river water in the study area were higher at the downstream than those of the upstream. The hydrochemical composition differed with varying underlying surface coverages. The Dongkemadi Basin, with a higher proportion of glacier coverage, exhibited Ca2+ and HCO3- as the primary hydrochemical ions. In contrast, other basins with lower glacier coverage exhibited water chemistry types primarily characterized by HCO3-·SO42--Ca2+·Mg2+and $HC{O}_{3}^{-}$·$S{O}_{4}^{2-}$-Ca2+·Mg2+·Na+. (2) A negative correlation was observed between ion concentration and runoff, likely due to dilution effects. (3) The Gibbs diagram indicated that rock weathering was the primary factor influencing ionic concentration in river water samples. Based on the ion ratio analysis, the Buqu Basin was concluded to be mainly influenced by the weathering of silicate rocks, with contributions from carbonate rocks and sulfuric acid interactions. Furthermore, the railway station basin was mainly influenced by evaporite and carbonate rocks, while the river water in the upstream Dongkemadi Glacier basin was predominantly affected by carbonate rocks. (4) The forward geochemical model calculations revealed that the carbonate rocks accounted for 73.2% of the cation sources in the Dongkemadi Basin, followed by silicate and evaporite rocks, with precipitation showing the least influence. (5) The ionic concentrations of river water at the outlets of the Buqu and Dongkemadi basins exhibited a significant negative correlation with temperature. This indicates that in the context of global warming, changes in glacier permafrost may affect the chemical composition of river water in the cryosphere watershed, and consequently impact the water quality and safety of the river source area. These findings provide a scientific basis for the protection of the ecological environment and the development and utilization of water resources in the river source area.

Key words： Buqu River Basin; hydrochemistry; ion source; glacier; permafrost

1 引言

青藏高原被称为“亚洲水塔”，是除南北极以外最大的冰雪覆盖地区，对亚洲多个主要河流的水源补给起着关键作用[1]。近年来，青藏高原受气候变化和人类活动的共同影响，冰川退缩、草地退化、荒漠化等生态问题日益加剧，面临着农牧业生产和生态保护与社会经济发展的巨大压力[2]。在气候变暖背景下，青藏高原的冰冻圈呈明显的萎缩态势[3]。冰川的退缩、冻土退化等形成的水文效应，致使该地区的水循环变得更为剧烈，进而使得化学风化速率、物质化学循环等方面均受到一定影响[4]。而且青藏高原腹地江源区冰川消融和多年冻土退化，显著改变上游河流的水质[5]。
在影响河流水化学特征的诸多要素中，岩石类型起到了主要作用[6]。在国内，张利田等[7]分析全国河水离子特征，发现区域地质岩性对河水离子含量和组成有显著影响。张立成等[8]针对中国东部大河流水化学特征展开研究，发现河流水化学特征的形成是多种因素共同作用的结果，其中地质、岩性因素占据主导地位，同时人类活动也对其产生了不可忽视的影响。国外学者对河流水化学成分组成也开展了大量研究，Edmond等[9]研究发现在奥里诺科河流域碳酸盐岩风化在控制河水化学组成中起着主导作用。Moon等[10]通过采用特定的硅酸盐岩端元浓度比值来计算硅酸盐对河流的贡献值，更准确地模拟硅酸盐风化过程及其对河流水化学的影响。在尼泊尔中部的喜马拉雅流域，Mainali等[11]发现流域面积的增大致使水岩接触面积扩大，这一过程促进了岩石中矿物质向水中的溶解，最终造成河流溶质出现富集现象。Cowie等[12]认为在高海拔地区冰川融水的缓慢释放为河流提供了稳定的水源，而降水和地下水的贡献相对减少，但随着海拔升高使水岩接触时间缩短，河水溶质浓度较低。
关于青藏高原江源区水化学特征的研究，已有众多学者进行了深入探讨。有学者研究发现[13]，黄河源区河水的水化学类型在形成过程中，主要受到来自地壳源的碳酸盐岩以及蒸发岩等因素的显著控制。李铮等[14]对青藏高原北部老虎沟冰川流域水化学研究发现主要受碳酸盐岩风化控制，硅酸盐岩次之。田原等[15]对青藏高原不同边界地区水样进行分析，发现河水主要阳离子为Ca2+和Mg2+，主要阴离子是$HC{O}_{3}^{-}$和$S{O}_{4}^{2-}$，这些离子的存在主要受碳酸盐岩的风化以及蒸发岩的溶解共同作用所控制，其中碳酸盐岩风化过程对离子形成的影响更为显著。Jiang等[16]针对雅鲁藏布江中上游流域展开研究，对该区域水化学组分及化学风化速率进行深入分析后得出结论：此地区水化学特性主要受控于碳酸盐岩风化作用，占比达45%，硅酸盐岩次之。Jiang等[17]通过对长江源区各支流的河水化学进行深入研究，发现在长江源区北部，河水化学的主导影响因素为蒸发和结晶作用；而在长江源区南部，碳酸盐岩和硅酸盐的风化作用在河水化学方面发挥着关键影响。前人对疏勒河源区河水和泉水水化学组成分析，得出其受岩石风化控制，主要来源于以白云石为主的碳酸盐岩风化、硅酸盐岩风化和盐岩、石膏、含Mg2+硫酸盐矿物等蒸发岩溶解[18]。刘敏等[19]对长江源区的研究结果显示，河水阳离子主要以Na+和Ca2+为主；阴离子主要以Cl-和$HC{O}_{3}^{-}$为主，其中在沱沱河和楚玛尔河主要受蒸发结晶控制，通天河主要受岩石风化作用和蒸发结晶控制。长江干流方解石和白云石溶解贡献43.6%，蒸发岩溶解贡献37.9%，支流流域蒸发岩风化更显著[20]。全球变暖加剧了江源区冰冻圈的萎缩，冰川化学风化速率与气温、降水呈正相关，与纬度呈负相关，说明气候变暖导致的冰川融化增加，促进了化学风化过程[21]。有学者对冰岛东北部河流流域的研究表明冰川融化增加径流量，在有冰川覆盖的流域，径流量增加对机械风化速率影响因冰川研磨作用而增强，使得机械风化通量随温度升高增长幅度[21-22]。然而，现有研究多聚焦于大尺度流域或单一岩性环境，对高海拔小流域多下垫面（冰川、冻土、基岩）交互作用下的水化学分异机制仍缺乏系统解析。此外，全球变暖背景下，冰川消融与冻土退化的协同效应如何驱动江源区水化学组成的时空异质性，仍是当前研究的薄弱环节。由于长江源区位于青藏高原腹地，海拔高、气温低，自然条件恶劣，同时水文气象监测站点很少，基础资料缺乏。作为长江源头重要支流的布曲流域，其河水化学特征及其控制因素尚不明确，使得针对长江源不同下垫面覆盖流域河水的水化学研究相对有限。布曲流域内分布有冰川和多年冻土，为揭示不同下垫面流域河水水化学差异研究提供了天然场所。
因此，本文以长江源布曲流域为研究区，在2021—2022年暖季期间采集不同流域河水样品，并利用Gibbs图、Piper三线图、相关性分析、正向地球化学模型等方法分析布曲流域河水水化学特征及其控制因素，以期为全球变暖背景下江源区水资源利用和生态环境保护提供科学依据。

2 研究区概况及研究方法

2.1 研究区概况

布曲流域是长江三源之一当曲河的重要支流。流域位置处于唐古拉山脉主峰各拉丹冬雪山姜根迪如冰川南侧，海拔大致南高北低，河流流向为由南向北（图1）。布曲流域平均海拔5115 m，流域面积为4586 km2。因海拔在4500 m以上，流域内多年冻土覆盖率较高，达95%，年均温度约为-6 ℃，多年平均降水量为508 mm。布曲流域无四季，仅分冷暖两季。冷季从10月至次年5月，长达8个月，受西风水汽控制，寒冷干燥；暖季为6—9月，共4个月，受印度夏季风影响，温凉湿润[23]。布曲流域的流域出口采样点可以代表全流域水化学特征的综合结果。布曲流域上游由西支和南支两条河流组成。其中，火车站流域是布曲源头西支河流，面积1089 km2，冻土覆盖率97.65%。冬克玛底流域位于布曲河南支河流的一个小流域，面积约50 km2，冰川覆盖率高达31.61%，是一个典型的冰川流域。受全球变暖影响，流域内冰川和冻土发生显著变化。实测径流观测资料显示，布曲流域多年平均径流量为8.61×108 m3，汛期6—10月径流量占全年径流量的85%以上，平均径流量8月最大（图2）。2021年与2022年河流径流量略有起伏，2021年径流量较大。流域中间的温泉盆地内充填巨厚的第四纪冰川与河流相沉积，在地貌上盆地两侧断隆带主要由雁石坪群（以碎屑岩、碳酸盐岩为主夹少量火山岩和石膏层的一套沉积）和花岗岩体组成[24]。冬克玛底流域出露地层主要由碎屑岩和碳酸盐岩构成[25]。整个布曲流域地质主要由碳酸盐岩、硅酸盐岩和沉积层组成[26]。
图1 布曲流域及采样点分布

Fig. 1 Location of Buqu River Basin and sampling points

图2 不同流域径流量时间变化

Fig. 2 Temporal variation of runoff in different basins

2.2 样品采集和分析

2021年和2022年的6—10月在布曲流域出口、火车站流域出口和冬克玛底流域出口采集河水样品126个，在冬克玛底流域出口处采集大气降水样品68个（图1）；其中，在布曲流域出口采集河水样品27个，火车站流域采集河水样品23个，冬克拉玛底流域采集河水样品76个（表1）。由于布曲流域海拔高，野外采样较为困难，布曲和火车站流域采样频率并不固定，基本为3~15 d。冬克玛底流域距离台站较近，采样频率为1~5 d。在河水采样过程中，先将预先洗净的聚丙烯瓶用河水冲洗3遍，然后装满水样并进行封口处理。对于降水的采集，由标准口径集雨器收集，降水事件结束后迅速将水样装入聚乙烯塑料瓶，雪、霰等固态降水由集雨器采集后转移至洁净的密封袋，放置在室内自然融化，待完全融化后再把样品收集到高密度聚乙烯塑料瓶[27]。所有样品采集完成后立即将其放在冰箱中进行低温保存。
表1 采样点信息

Tab. 1 Information of water sampling points

采样点 采样点海拔
(m)		 流域面积
(km2)		 多年冻土面积
占比(%)		 冰川面积
占比(%)		 平均活动层
厚度(cm)		 样品数量
(个)
布曲流域出口 4714 4586 95 3.45 225 27
火车站流域出口 4900 1089 97.65 2.35 222 23
冬克玛底流域出口 5050 50 68.39 31.61 191 76
所有的样品在从野外采集完成后，运送至中国科学院西北生态环境资源研究院冰冻圈科学与冻土工程全国重点实验室进行河水主要离子、总溶解固体（TDS）、pH值、电导率分析。测定河水pH值和电导率、TDS的仪器分别为PHS-3E和DDSJ-308A电导率仪，测定误差为±0.5%。阳离子采用Dinex-600离子色谱仪测定，阴离子采用ICS-2500离子色谱仪测定，其中阳离子的测定误差小于0.1%，阴离子低于0.3%。由于$C{O}_{3}^{-}$含量很小，可忽略不计，$HC{O}_{3}^{-}$浓度由离子平衡计算得到。

2.3 数据来源

降水的采样点设置在布曲流域上游的唐古拉站的超级站观测场，海拔为5100 m。冬克玛底流域径流数据是通过人工观测得到径流量—水位曲线，结合超声水位数据计算得到整个观测期的流量；布曲流域和火车站流域是通过多普勒测流船得到径流量—水位曲线，再结合连续观测的超声水位数据，计算得到整个观测期的径流量。本文使用的实地观测气象数据，包括气温、降水，来自超级站观测场的自动气象站，该气象站位于冬克玛底流域出口附近。其中，采用T-200B称重式雨雪量计自动监测降水量。流域冰川分布及其面积数据来源于中国第二次冰川编目数据集（v1.0）。冻土空间分布数据和多年冻土活动层厚度数据来源于国家青藏高原科学数据中心（https://data.tpdc.ac.cn/）。

2.4 正向地球化学模型计算方法

本文利用正向地球化学模型计算各组分对河流离子浓度的贡献率[10]，根据河水中化学离子X的质量平衡方程计算，其公式为：
${\left[X\right]}_{riv}={\left[X\right]}_{rain}+{\left[X\right]}_{eva}+{\left[X\right]}_{car}+{\left[X\right]}_{sil}+{\left[X\right]}_{anthropogenic}$
式中：[X]代表某种溶质的浓度，下标代表各端元组分，其中riv、rain、eva、sil分别代表河水、降水、蒸发岩、硅酸盐岩；car代表碳酸盐岩；anthropogenic代表人类活动，本文区域为布曲流域，人为活动影响较小，因此其贡献率可忽略不计。
本文依据河水中Cl-的最小值，并参照降水中离子浓度的比值，对大气降水在河水溶解质中的贡献率予以推算，经校正后的大气降水中阳离子浓度为：
${\left[X\right]}_{rain}=(X/C{l}^{-}{)}_{rain}\times C{{1}^{-}}_{ref}$
式中：(X/Cl-)rain代表降水中主要阳离子与Cl-的比值；C1-ref代表降水对径流中Cl-的最大输送浓度，即河水中Cl-最小值。
假设Cl-全部来自大气降水与蒸发岩溶解，且蒸发岩溶解时生成的Na+与Cl-的量相同，而河水中的$S{O}_{4}^{2-}$除来自降水外，都来源于蒸发岩，并且蒸发岩溶解所产生的硫酸根离子与钙离子和镁离子处于一种动态平衡状态，因此生成的量相同，则根据模型计算蒸发岩对河水离子贡献公式为：
$\left(C\right.{l}^{-}{)}_{eva}=(C{l}^{-}{)}_{river}-\left(C\right.{l}^{-}{)}_{rain}=(N{a}^{+}{)}_{eva}$
$\left(S\right.{O}_{4}^{2-}{)}_{eva}=(C{a}^{2+}{)}_{eva}=(S{O}_{4}^{2-}{)}_{riv}-\left(S\right.{O}_{4}^{2-}{)}_{rain}$
式中：Cl-、Na+、$S{O}_{4}^{2-}$、Ca2+分别为对应组分离子的浓度。
硅酸盐风化作用主要体现为铝硅酸盐（如钠长石、钾长石）风化产生的Na+、K+以及钙镁硅酸盐风化所形成的Ca2+、Mg2+，对应本文区域也有花岗岩的分布，在排除降水输入以及蒸发岩风化作用的影响后，剩余的Na+主要源自硅酸岩风化过程，而K+则主要来源于硅酸盐风化与大气降水[28]。以此可得硅酸盐岩对河水离子组成的贡献方程为：
$\left(N\right.{a}^{+}{)}_{sil}=(N{a}^{+}{)}_{riv}-\left(N\right.{a}^{+}{)}_{rain}-\left(N\right.{a}^{+}{)}_{eva}$
$({K}^{+}{)}_{sil}=({K}^{+}{)}_{riv}-({K}^{+}{)}_{rain}$
式中：Na+、K+分别为对应组分离子的浓度。
采用硅酸盐岩端元浓度比值来计算硅酸盐对河流Ca2+、Mg2+的贡献值，然而鉴于冬克玛底流域基岩成分的不确定性，特别是硅酸盐矿物内Ca2+、Mg2+与Na+的比值尚未明确，则根据三江源化学风化研究[29]，采取全球平均地壳中硅酸盐矿物浓度的比值[30](Ca2+/Na+)sil=0.35和(Mg2+/Na+)sil=0.24，而硅酸岩风化的Ca2+、Mg2+可表示为：
$\left(C\right.{a}^{2+}{)}_{sil}=(C{a}^{2+}/N{a}^{+}{)}_{sil}\times (N{a}^{+}{)}_{sil}$
$\left(M\right.{g}^{2+}{)}_{sil}=(M{g}^{2+}/N{a}^{+}{)}_{sil}\times (N{a}^{+}{)}_{sil}$
式中：Na+、Ca2+、Mg2+分别为对应组分离子的浓度。
而碳酸盐岩溶解所产生的贡献，可根据公式（1）计算。

2.5 径流与TDS关系计算方法

根据前人相关研究大部分河流径流量与径流中TDS浓度呈乘幂函数的关系[22]，公式为：
C=aQb
式中：C代表河流的TDS浓度；Q表示日平均流量，单位是立方米每秒；a和b均为拟合参数，参数b用于反映河流物质浓度与径流量之间关系的变化情况，其取值范围处于-1~0之间[16]。当b = 0时，意味着河流物质浓度不会随着径流量的改变而发生变化；当b=-1时，则表明河流物质浓度完全由水量的稀释作用所主导。通常情况下，一般河流的b值处于-0.4到0这个区间内，全球范围内河流b值的平均值大约为-0.17。

3 结果与分析

3.1 河水的水化学分析

长江源布曲流域河水TDS浓度随空间变化较为明显。上游冬克玛底流域浓度均值为34.68 mg/L，沿河流向下移动平均浓度逐渐增加至234 mg/L（高于全球河水平均值115 mg/L）[31]，且最大值，最小值，中位数均有所增加（表2）。EC和TDS均值排列顺序为布曲流域出口>火车站流域出口>冬克玛底流域出口。布曲流域出口所控制的流域范围最大，接收的物质也最多，符合流域面积增大，EC和TDS值增加的规律[32]。从上游至下游，各采样点河水pH均值分别为8.46、8.15、7.83，呈逐渐减小趋势，呈弱碱性，指示河水中有碱性矿物的溶解，可能为方解石、白云石（碳酸盐岩），因为碳酸盐矿物的溶解是河水碱性的主要来源，其风化过程释放碳酸氢根离子（$HC{O}_{3}^{-}$）和阳离子（Ca2+、Mg2+），显著提高水体pH值。
表2 布曲流域各样点主要水化学特征值

Tab. 2 Main hydrochemical characteristic values at different sampling points in the Buqu River Basin

地点 特征 TDS
(mg/L)		 EC
(μs/cm)		 pH 主要离子浓度平均值(mg/L)
Cl- $S{O}_{4}^{2-}$ $N{O}_{3}^{-}$ $HC{O}_{3}^{-}$ Na+ K+ Mg2+ Ca2+
布曲
流域
出口		 最大值 461.00 923.00 8.13 87.15 236.19 4.93 179.40 105.77 3.66 31.45 78.83
最小值 111.00 222.00 7.61 2.32 51.57 0.00 13.94 5.50 0.95 3.12 18.15
中位数 223.00 446.50 7.80 10.89 132.29 1.47 45.35 21.79 1.65 14.54 30.15
平均值 234.27 468.58 7.83 23.81 134.14 1.73 60.88 33.05 1.80 14.68 35.96
火车站流域
出口		 最大值 337.00 675.00 8.71 6.68 165.03 3.10 291.82 49.12 3.25 33.91 71.18
最小值 71.20 142.40 7.50 0.40 11.91 0.00 15.17 3.88 0.53 6.67 10.61
中位数 197.40 394.00 8.20 1.93 63.54 0.45 110.61 14.41 1.89 15.07 31.52
平均值 205.96 412.19 8.15 2.36 73.50 0.94 133.97 17.73 1.86 16.81 32.01
冬克玛底流域出口 最大值 134.70 269.00 9.33 3.54 38.08 36.38 123.75 6.16 1.64 11.05 34.70
最小值 15.22 30.40 7.82 0.07 0.00 0.10 20.62 0.27 0.19 0.37 5.99
中位数 23.10 45.85 8.27 0.36 1.64 1.19 35.43 0.93 0.57 1.49 9.78
平均值 34.68 69.21 8.46 0.79 5.05 3.68 45.03 1.58 0.70 2.61 12.44
3个采样点河水中阴离子平均质量浓度由大到小依次是$HC{O}_{3}^{-}$、$S{O}_{4}^{2-}$、Cl-、$N{O}_{3}^{-}$，平均浓度分别为64.7 mg/L、45.2 mg/L、6.0 mg/L、2.8 mg/L，阳离子平均质量浓度大小依次是Ca+、Na+、Mg2+、K+，平均浓度分别为21.1 mg/L、11.3 mg/L、7.8 mg/L、1.1 mg/L。且不同流域水化学类型存在明显分异，为进一步确定流域水化学类型，本文采用了Piper三线图来分析各区域水化学特征[33]。如图3所示，从阴离子三角图中可知，布曲流域出口河水主要离子为$S{O}_{4}^{2-}$，而在阳离子三角图中主要靠近Ca2+高端值，表明阳离子中Ca2+为主要组成部分，其中$S{O}_{4}^{2-}$、Ca2+当量浓度占阴离子、阳离子总量的均值分别为63%、43%。根据舒卡列夫分类，布曲流域出山口河水水化学类型为$HC{O}_{3}^{-}$·$S{O}_{4}^{2-}$-Ca2+·Mg2+·Na2+型。火车站流域河水阴离子分布比较分散，介于$S{O}_{4}^{2-}$、$HC{O}_{3}^{-}$端元之间，其当量浓度占阴离子总量的均值分别为43%、54%，而阳离子分布也存在差异，介于Ca2+、Mg2+端元之间，其当量浓度占阳离子总量的均值分别为42%、36%，水化学类型为$HC{O}_{3}^{-}$·$S{O}_{4}^{2-}$-Ca2+·Mg2+型。冬克玛底流域河水阴离子主要靠近$C{O}_{3}^{2-}$+$HC{O}_{3}^{-}$，分布较为集中，其当量浓度占阳离子总量的均值占比达88%，阳离子主要靠近Ca2+端元，其当量浓度占阳离子总量的均值占比为71%，水化学类型主要为$HC{O}_{3}^{-}$-Ca2+。由此可见，各采样点阴阳离子浓度位次变化不大，并且均以$HC{O}_{3}^{-}$、Ca2+为优势离子，说明布曲流域离子可能受碳酸岩类溶解影响，这与Bin等[34]在青藏高原11条河流进行分析得出的结论相似。
图3 布曲流域不同采样点主要离子Piper图

Fig.3 Piper plot of main ions at different sampling points in the Buqu River Basin

3.2 主要离子时间变化特征及其与环境因子的关系

TDS浓度可以指示河水溶解性物质的浓度大小[35]。由TDS浓度随时间变化作趋势可知（图4a），2021年不同流域河水TDS浓度大致呈先降低后上升的趋势。其中，冬克玛底流域河水浓度在9月之后较之前呈较快的增长趋势。通过分析冬克玛底流域河水TDS值与径流量的关系（图4b），河水TDS与径流量显著相关。幂指数函数的b值为-0.92，远小于-0.4，接近-1，说明河流径流量对TDS浓度变化影响非常显著。而布曲流域和火车站流域河水TDS与径流量之间的幂指数关系的R2值较小，但均通过0.001的显著性检验（图4c~4d），其b值分别为-0.28、-0.21，略大于全球河流平均值，说明径流量变化对河水溶解性物质浓度有一定的影响。
图4 河水TDS随时间变化及其与径流量的关系

Fig. 4 Temporal variations of river water TDS and its relationship with runoff volume

布曲流域河水主要离子浓度随径流量变化的趋势基本一致（图2、图5），即随着径流增加呈现下降趋势，这与河水离子被稀释有关。根据图5中可知，Ca2+、Mg2+、$HC{O}_{3}^{-}$、$S{O}_{4}^{2-}$、Na+随时间变化波动幅度较大。火车站流域和冬克玛底流域河水Ca2+、Mg2+、$S{O}_{4}^{2-}$、K+、$HC{O}_{3}^{-}$浓度随时间变化整体呈先下降后上升的趋势，2021年布曲流域出口离子同样表现出先下降后上升的趋势，而2022年主要离子的波动变化较大，尤其是Na+、Cl-、$HC{O}_{3}^{-}$、$S{O}_{4}^{2-}$离子呈现出多次峰值又多次低值，说明受多种因素共同影响较大。因此，本文对流域河水中主要阴阳离子浓度、流量、降水、气温、TDS之间进行Pearson相关性分析（图6）。
图5 河水主要离子浓度时间变化

Fig. 5 Temporal variation of main ion concentration in river water

图6 流域出口主要离子与流量(Q)、降水(P)、气温(T)相关分析(*表示P<0.05；**表示P<0.01)

Fig. 6 Correlation analysis between major ions and discharge (Q), precipitation (P), and temperature (T) in the river basin outlet (with * indicating P<0.05;** indicating P<0.01)

相关分析结果显示，TDS与气温、流量呈显著负相关，与降水呈负相关但并不显著。各流域降水量与离子浓度呈微弱负相关。冬克玛底流域气温、流量与离子浓度呈显著负相关；在火车站流域，$S{O}_{4}^{2-}$、Cl-和$N{O}_{3}^{-}$这3种离子的浓度与气温、流量呈正相关，而其他离子浓度与气温、流量整体上呈负相关；布曲流域除Cl-、Ca2+外，其余各离子浓度与气温呈显著负相关。

4 讨论

4.1 河水主要离子来源分析

相关分析可知，布曲流域出口和冬克玛底流域出口TDS与$S{O}_{4}^{2-}$离子在0.01检测水平下呈显著相关；冬克玛底流域河水$HC{O}_{3}^{-}$与Ca2+呈显著正相关，且Ca2+与Mg2+，Mg2+与$HC{O}_{3}^{-}$分别在0.01检测水平下显著相关，说明两者主要来源于碳酸盐岩的溶解。根据水体中较高的Mg2+/Ca2+和较低的Na+/Ca2+可知，冬克玛底流域的碳酸盐矿物以白云石（CaMg(CO3)2）溶解为主[36]。布曲流域出口河水离子浓度$HC{O}_{3}^{-}$与Ca2+呈显著正相关（P < 0.01），说明二者来源相似，应为碳酸盐岩溶解，而$S{O}_{4}^{2-}$与Ca2+无相关性，且$S{O}_{4}^{2-}$与Na+、K+、Mg2+呈显著正相关（P < 0.01），因此硫酸盐可能来源于黄铁矿氧化，并参与硅酸盐岩的风化。火车站流域Ca2+与$S{O}_{4}^{2-}$呈正相关，表明来源一致性，可能来源于蒸发岩的溶解，$S{O}_{4}^{2-}$与Ca2+、Mg2+呈正相关，表明受碳酸盐岩影响大，Na+与K+、Mg2+呈显著正相关（P < 0.01），可能是流域存在硅酸盐岩导致，原因在于该流域的岩石类型主要为花岗岩，而花岗岩中富含硅酸盐矿物，在风化过程中会释放出相关离子，进而对流域河水水化学特征产生影响。
河水离子来源一般为岩石风化、蒸发、大气降水和人类活动影响。本文利用Gibbs半对数坐标图解定性分析河流主要离子来源[37]。利用TDS与Na+/(Na++Ca2+)、Cl-/(Cl-+$HC{O}_{3}^{-}$)的质量浓度比值关系图可以判断主要离子的控制类型，Gibbs认为对于TDS（总溶解固体）含量极低且离子比值较高（接近1.0）的河流而言，主要是受到大气降水的补给影响；当河流的TDS含量稍高，同时离子比值小于0.5时，其离子主要源自岩石的风化释放；而那些位于图右上角，TDS含量极高且离子比值也高（接近1.0）的河流，则分布在蒸发作用极为强烈的区域[38]。
由Gibbs图可知，3个采样点河水基本处于图中偏左侧（图7），同时布曲流域出口，火车站流域出口河水的Na+/(Na++Ca2+)比值变化都较大，表明河水化学组成受岩石风化影响。其中，冬克玛底出口河水样点较为集中，且比值多集中于0.2内，表明流域径流中离子组成主要受岩石风化作用影响。3个样点Cl-/(Cl-+$HC{O}_{3}^{-}$)的质量浓度比值小于0.5，多数小于0.2，表明河水水化学离子组分主要受岩石风化作用影响（图7）。利用Na+的摩尔比值可以分析河水主要受哪种岩石风化影响，进而判断其控制端元。岩性端元比值可得出3处样点基本位于硅酸盐和碳酸盐控制端元之间（图8），表明主要受硅酸盐岩和碳酸盐岩风化溶解的共同控制，其中冬克玛底流域出口靠近碳酸盐岩，表明受其影响较大。
图7 各点主要离子Gibbs图

Fig. 7 Gibbs diagram of main ions at each point

图8 布曲流域Na标准化摩尔比值混合端元

Fig. 8 Mixed end element diagram of Na standardized molar ratio in the Buqu River Basin

典型岩性的风化作用会产生不同的离子，不同离子的比例能够反映出离子受不同类型岩石风化影响的程度大小[39]。在天然条件下，水体中的$HC{O}_{3}^{-}$主要源自碳酸盐的溶解；$S{O}_{4}^{2-}$、Cl-主要由蒸发岩的溶解产生；Ca2+、Mg2+主要来源于碳酸盐、蒸发岩以及硅酸盐；而Na+、K+则主要来自蒸发岩和硅酸盐的风化产物[40]。3个样点大部分位于(Ca2++Mg2+)/$HC{O}_{3}^{-}$等量线的上方（图9a），表明流域河水不仅受碳酸盐溶解影响，且另有其他受硅酸或蒸发盐岩风化影响。而冬克玛底流域出口位于此等量线附近，表明受碳酸盐溶解影响。图9b中大部分样点水体(Ca2++Mg2+)/($HC{O}_{3}^{-}$+$S{O}_{4}^{2-}$)比值小于1，说明受硫酸盐或硅酸盐溶解，等于1则指示既有碳酸盐矿物溶解，又有硅酸盐矿物溶解[41]，而冬克玛底流域出口比值在等值线附近说明由碳酸盐岩溶解为主。当蒸发岩溶解对水化学组成起主要作用时，CI-与Na++K+的比值应等于1[42]。3个流域河水离子比值都落在等值线下方（图9c），表明除蒸发岩外，还有大量来自硅酸盐的溶解风化。(Ca2++Mg2+)/(Na++K+)比值可判别不同岩石风化的相对强度[36]。除布曲流域出口少数点外，基本都靠近Ca2++Mg2+一侧（图9d），表明3个流域基本受碳酸盐岩影响，根据布曲流域出口$HC{O}_{3}^{-}$/(Cl-+$S{O}_{4}^{2-}$)的比值数据点处于等值线下方（图9e），应说明蒸发岩来源大于碳酸盐岩来源，但是流域中$S{O}_{4}^{2-}$来源具有不确定性，在自然中，河流硫酸盐受硫化物（如黄铁矿）氧化和蒸发盐岩溶解控制。青藏高原的隆升加速了黄铁矿快速暴露，加速其氧化，导致大量由黄铁矿衍生的硫酸盐进入河水。有研究发现雅鲁藏布江支流雅江流域河水中硫酸盐部分来自黄铁矿氧化[43]，也有研究[14]对青藏高原北部老虎沟流域硫酸盐的来源进行量化分析发现黄铁矿氧化占比达77%。布曲流域位于青藏高原中部，并依据离子相关性，推断布曲流域河水中的硫酸盐也有可能来源于黄铁矿的氧化。
图9 布曲流域主要离子比值

Fig. 9 Main ion ratios in the Buqu River Basin

根据化学计量法与[Ca2++Mg2+]/[$HC{O}_{3}^{-}$]和[$S{O}_{4}^{2-}$]/[$HC{O}_{3}^{-}$]的当量浓度比值（图9f）判断硫酸和碳酸可能参与碳酸盐岩风化的趋势[44]，火车站流域和布曲流域有小部分水样点横坐标值在1附近、纵坐标在2附近，可知硫酸有参与碳酸盐矿物的风化，但大部分是参与了硅酸盐岩的风化。火车站与冬克玛底出口阴离子以$HC{O}_{3}^{-}$为主，阳离子以Ca2+离子为主，表明受碳酸盐风化影响较大，但也可能受蒸发岩影响，可能与该流域地质地貌岩性特征有关。流域内温泉盆地两侧断隆带中包含碳酸盐岩，石膏等岩石沉积。区域各样点$N{O}_{3}^{-}$值除个别较大的值外，大多数浓度较低，表明受人类影响较小，可能与大气氮氧化物沉降有关。除$N{O}_{3}^{-}$外，阴离子Cl-浓度含量较低，这可能是因为喜马拉雅阻断了从印度洋到青藏高原的大部分海洋性水汽，并减少了青藏高原南部大气输送的Cl-[45]。

4.2 不同来源对河水溶解组分的贡献率

4.2.1 大气降水

布曲流域平均年降水量为508 mm，根据上文相关性分析得布曲和火车站流域降水与流量呈正相关，表明径流受降水补给影响。河水溶解质组分的来源具有多元性，主要由大气沉降、矿物溶解及人为输入所构成。其中，主要的溶解矿物包括蒸发岩、硅酸盐、碳酸盐以及硫化物等，这些矿物在河水溶解质的形成过程中贡献显著，对河水的化学组成和性质产生着重要影响[46]。鉴于Cl-在大气降水过程中主要源自海盐离子，并且在物质迁移转化进程中展现出相对较高的稳定性[36,47]，因此，本文选用Cl-作为对象，探讨冬克玛底流域的降水及岩石风化的贡献率，深入探究大气输送过程对地表水化学组成所做出的贡献。根据公式2测量冬克玛底流域出口河水Cl-最小值为2.05 μmol/L来表示大气降水对河水Cl-的输入，校正后降水中阳离子浓度∑cationrain=15.89 μmol/L，而河水中阳离子浓度为∑cationriver=923.86 μmol/L，由此得出冬克玛底流域降水对河水水化学阳离子贡献率为1.7%。根据表3可知各个流域不同来源对于河水阳离子贡献率差异较大，可能与各区域降水量的多少有关，以及与地表下垫面的不同有关。
表3 不同来源对青藏高原河流阳离子贡献率

Tab. 3 Contribution rates of cations from different sources to rivers in the Qinghai-Xizang Plateau

流域 降水(%) 蒸发岩(%) 硅酸盐岩(%) 碳酸盐岩(%) 数据来源
冬克玛底 1.7 13 12.1 73.2 本文
疏勒河 11 38 33 27 文献[40]
通天河 17.5 22.5 33 27 文献[46]
沱沱河 4.4 33 60 2.6 文献[46]

4.2.2 各类岩石风化贡献率

除降水影响外，河流中离子浓度受蒸发岩，硅酸盐岩，碳酸盐岩等的影响较大。由冬克玛底流域河水(Ca2++Mg2+)/$HC{O}_{3}^{-}$比值基本位于1∶1等值线附近（图9a），并且$S{O}_{4}^{2-}$/Ca2+的摩尔比值小于1，可知冬克玛底流域河水硫酸盐基本来自石膏或硬石膏溶解，基本不受黄铁矿氧化溶解影响，因此根据此计算贡献率为准确的。研究区域中的蒸发岩以盐岩和石膏为主。根据公式（3）~（4）可得冬克玛底流域蒸发岩对河水阳离子的贡献率13%，根据公式（5）~（8）可得硅酸盐岩的阳离子浓度为111.97 μmol/L，由此得出冬克玛底流域硅酸盐岩对河水水化学阳离子贡献率为12.1%。根据公式1计算得碳酸盐岩的贡献率为73.2%。表明冬克玛底河水中阳离子主要来源于碳酸盐岩，这与怒江源区河流那曲离子来源相似[48]，蒸发盐岩与硅酸盐岩风化贡献值相近，但降水贡献率占比较低，这与李玉平[49]在2014年于冬克玛底采样分析得出的结果略有差异，即碳酸盐岩贡献率占比下降，其他比重略有上升，这可能与近期该地区气候的暖湿化有关，降水的增加可能会导致降水来源比重上升；同时，与近期冰川区不同岩石的加速风化有关。不同岩性的风化速率差异很大，花岗岩是抗风化能力最强的岩石；碳酸盐岩的化学风化速率是花岗岩类的12倍；石膏和岩盐溶解速率分别是花岗岩类的40倍和80倍[6,47,50]。也有研究发现全球冰川的阳离子剥蚀速率是1999年的3倍，是非冰川流域的4倍[21]。不同研究时期，河流域河水主要离子来源不同。周嘉欣等[51]于2009年在疏勒河流域研究发现碳酸盐溶解是控制河水水化学的主要因素，蒸发岩次之。而郭小燕[41]于2014年在疏勒河流域研究计算得主要控制因素为蒸发岩，硅酸岩次之。2018—2019年杨琴等[18]做了关于疏勒河流域的离子贡献率评估，得出主要控制因素为硅酸岩与碳酸盐岩，因此认为同一流域水化学来源随着时间的变化有着差异，可能受较多因素影响。

4.3 冰川和多年冻土变化对河流主要离子浓度的影响

4.3.1 冰川和多年冻土消融过程对河水离子浓度季节变化的影响

通过分析不同流域河水离子浓度同气温、降水以及流量之间的关系，可以发现布曲、冬克玛底流域出口离子浓度与温度总体上呈负相关，且各流域温度与径流量呈显著正相关，且3个流域离子浓度与流量呈负相关。这主要与该地区覆盖较大面积的冰川有关。近期研究表明，布曲流域河水水年龄存在显著空间异质性：高海拔冰川覆盖区域（如冬克玛底流域）水年龄较短，而低海拔冻土退化区（如布曲流域出口）水年龄较长[52]。短水龄的冰川融水由于径流路径短、与基岩接触时间有限，携带的离子浓度较低。而且汛期补给以冰雪融水为主，因此气温升高必然导致冰川大量消融，冰川融水通常含有较低的离子浓度，会稀释河水中离子浓度。Li等[21]研究得出亚洲19个冰川的平均阳离子浓度Na+、K+、Mg2+、Ca2+依次为3.63 mg/L、1.67 mg/L、4.78 mg/L、11.65 mg/L，而本文中各流域阳离子平均浓度除冬克玛底均远大于该研究所测试的值。大气降水也是如此，根据对冬克玛底流域大气降水的研究发现，降水离子浓度远小于本次研究河水中的离子浓度，其中阳离子平均浓度Na+、K+、Mg2+、Ca2+依次为0.09 mg/L、0.02 mg/L、0.003 mg/L、0.11 mg/L[53]。另外，还有冻土活动层加厚，导致冻土层上水释放补给河流。同时火车站流域出口离子浓度整体与气温相关性并不显著，但也呈微弱的负相关关系，且3个样点离子浓度与降水量的关系不显著，但整体呈微弱的负相关关系。因此，冰川和冻土在调节河流水文过程以及河水化学组成方面发挥着至关重要的作用。气温的变化不仅直接影响冰川和冻土的状态，进而改变河流的补给来源和水量，同时影响了河水中离子的浓度。有研究发现全球变暖致使布曲流域冰川萎缩、多年冻土退化，增加了水流垂直流动路径长度，延长了水分滞留时间，从而增加了物质溶解的时间[54]。本文研究结果反映了该地区气候、水文和水化学之间的紧密关系。

4.3.2 冰川和多年冻土分布对不同流域河水离子浓度的影响

根据上文研究表明，冬克玛底流域采样点的离子浓度整体上明显低于其他流域，这一现象与该流域面积及其冰川面积占比密切相关。冬克玛底流域冰川面积占比较大，达31.61%，而流域面积在3者中最小，仅50 km2。较大的冰川面积占比意味着河水中有更多的冰川融水，而冰川融水的物质浓度较低[21]；同时，较小的流域面积限制了河流接收来自其他补给源（如深层地下水等）的物质总量，这些水体通常具有较高的溶解性物质浓度。Mainali[11]研究发现，当流域面积较大时，河流可能接收来自多种补给源的水体，这些水体的溶解性物质浓度较高，从而提高了河流的整体离子浓度。在冰川覆盖率较低的流域，融水比例相对较小，因此河水中的离子浓度也相对较高，进一步证实了冰川和流域面积对河水离子浓度的重要影响。近年来，冬克玛底冰川发生了明显退缩，增加了冰川融水对河水的贡献比例，直接影响河水中的离子浓度。冰川消融速度受气温变化的强烈影响，气温波动越大，消融速度变化也越大，进而导致进入江源区水体的离子浓度的明显波动。
布曲流域和火车站流域的冻土覆盖率均较高，但主要离子浓度存在显著差异。布曲流域面积为4586 km2，相对较大，为物质的汇聚提供了更广阔的空间。其次，其冰川覆盖率相对较小，冰川面积占比为3.45%，这使得更多的岩石和土壤暴露在外，在风化等地质过程中更容易向河流中释放离子。此外，布曲流域中下游深层地下水和温泉水对河流的补给占有一定比重，该区域地下水的pH值较上游河水低，TDS浓度较上游河水高，这无疑会改变河水的化学组成，使得布曲流域的TDS和主要离子浓度升高。这与Hodson等[55]研究所得出的结论相似，即流域的地质、水文特征会对河水的TDS值产生显著影响。同时冻土退化会改变土壤的结构和渗透性，使地下水的补给、径流和排泄条件发生变化[56]。这可能会导致地下水中的离子更容易进入河流，从而影响江源区的离子浓度。
因此，全球变暖的背景下，冰川加速消融和多年冻土的退化，这对江源区河水离子浓度产生了明显影响。冰川和冻土的变化，可能改变了长江源区不同流域河水的水化学特征，从而影响河流水质。

5 结论

（1）布曲流域河水TDS空间大小分布为冬克玛底（34.68 mg/L）<火车站（205.96 mg/L）<布曲（234.27 mg/L）。河流阴离子以HCO3-为主，其平均质量浓度占总阴离子浓度的58%。阳离子以Ca²⁺为主，其平均质量浓度占总阳离子浓度的51%。Piper图分析得出，布曲流域水化学类型为$HC{O}_{3}^{-}$·$S{O}_{4}^{2-}$-Ca2+·Mg2+·Na2+型，火车站为$HC{O}_{3}^{-}$·$S{O}_{4}^{2-}$-Ca2+·Mg2+型，冬克玛底为$HC{O}_{3}^{-}$-Ca2+型。
（2）布曲流域河水水化学组成受岩石风化影响，其出口采样点主要源于碳酸盐岩和硫酸参与的硅酸盐岩风化，火车站流域主要源于蒸发盐岩和碳酸盐岩，冬克玛底流域主要源于碳酸盐岩（白云石为主、方解石次之）。正向地球化学模型计算表明，冬克玛底流域河水阳离子来源以碳酸盐岩为主（占73.2%），硅酸盐岩和蒸发岩次之，降水影响最小。
（3）布曲流域河水主要离子浓度存在明显的时间变化特征，主要离子浓度随径流量变化的趋势基本一致，即随着径流增加呈现下降趋势。其中Ca2+、Mg2+、$HC{O}_{3}^{-}$、$S{O}_{4}^{2-}$、Na+随时间变化波动幅度较大，TDS与流量呈显著性负相关，说明稀释作用较大，且冰川覆盖面积越大的流域径流量影响更为明显。根据相关性分析得出布曲、火车站和冬克玛底流域出口离子浓度与温度呈显著的负相关，且温度与径流量呈显著正相关。随着全球变暖的加剧，冰川退缩和多年冻土的退化可能会改变流域河水水化学特征，进而影响江源区的水质安全。
关联数据信息：本文关联实体数据集已在国家地球系统科学数据中心出版，获取地址：https://doi.org/10.12041/geodata.184276248527389.ver1.db.

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