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2025 , Vol. 80 >Issue 7: 1973 - 1990

DOI: https://doi.org/10.11821/dlxb202507016

生物多样性及生态系统服务

塔里木河流域溶解性有机物组成特征及对碳排放的潜在驱动机制

  • 钱明睿 , 1, 3 ,
  • 周永强 , 2 ,
  • 蒲阳 1
展开
  • 1.南京信息工程大学地理科学学院，南京 210044
  • 2.中国科学院南京地理与湖泊研究所 湖泊与流域水安全全国重点实验室，南京 211135
  • 3.中国科学院大学南京学院，南京 211135
周永强(1988-), 男, 湖南永州人, 研究员, 主要从事湖库河流有机质转化与碳排放相关研究。E-mail:

钱明睿(2000-), 男, 江苏常州人, 硕士生, 研究方向为湖泊碳循环。E-mail:

收稿日期: 2024-07-04

  修回日期: 2025-06-10

  网络出版日期: 2025-07-23

基金资助

第三次新疆综合科学考察项目(2022xjkk0102)

国家自然科学基金项目(42322104)

中国科学院青年创新促进会会员人才专项(2021312)

收起

Dissolved organic matter in the Tarim River Basin: Compositional insights and its role in driving carbon emissions

  • QIAN Mingrui , 1, 3 ,
  • ZHOU Yongqiang , 2 ,
  • PU Yang 1
Expand
  • 1. School of Geographical Sciences, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
  • 2. State Key Laboratory of Lake and Watershed Science for Water Security, Nanjing Institute of Geography and Limnology, CAS, Nanjing 211135, China
  • 3. College of Nanjing, University of Chinese Academy of Sciences, Nanjing 211135, China

Received date: 2024-07-04

  Revised date: 2025-06-10

  Online published: 2025-07-23

Supported by

The Third Comprehensive Scientific Expedition to Xinjiang(2022xjkk0102)

National Natural Science Foundation of China(42322104)

Youth Innovation Promotion Association of the Chinese Academy of Sciences, CAS(2021312)

Fold

摘要

塔里木河流域是典型的干旱区河流系统，其溶解性有机物（DOM）来源组成对碳排放的影响尚未明确。本文旨在探究塔里木河流域水系溶解性有机物（DOM）组成特征及对碳排放（CO2和CH4）的潜在驱动机制。通过2023—2024年对流域内7大水系101个样点开展采样分析，结合顶空—扩散系数法测定河流表层水体CO2、CH4浓度（cCO2、cCH4）和通量（FCO2、FCH4），并利用DOM光谱吸收、三维荧光和平行因子分析等手段解析DOM来源与组成。 结果表明，流域东部开都—孔雀河DOM呈现较高芳香性（a254均值为(16.2 ± 12.6) m-1）和较强腐殖化（HIX均值为2.1 ± 0.7）特征，这与流域城市污废水和农业面源输入密切相关；西部冰川补给河流DOM腐殖化程度较低，但有着相对较高的氮、磷浓度。相关分析、偏最小二乘及随机森林分析结果表明DOM相关参数在一定程度上可以解释cCO2（R2=0.42、p<0.001）和cCH4（p<0.001）变化。与全球范围河流对比发现，塔里木河流域FCO2（均值为(203.5 ± 215.7) mmol m-2 d-1）高于其他干旱区河流（20.8~44.6 mmol m-2 d-1），但低于非干旱区河流（186.0~565.3 mmol m-2 d-1），而FCH4（均值为(1.7±10.2) mmol m-2 d-1）与温带河流（0.8~1.7 mmol m-2 d-1）大致相当，凸显了干旱区河流在夏季高温与人类活动叠加下的特殊碳排放特征。本文明确了塔里木河流域河流碳排放规律及其潜在驱动机制，填补了干旱区河流碳排放研究的空白，为区域水—碳相互作用提供了数据支持，并为流域生态保护与碳收支管理提供科学依据。

关键词： 塔里木河流域; 溶解性有机物（DOM）; 二氧化碳（CO2）; 甲烷（CH4）; 平行因子分析（PARAFAC）

本文引用格式

钱明睿 , 周永强 , 蒲阳 . 塔里木河流域溶解性有机物组成特征及对碳排放的潜在驱动机制[J]. 地理学报, 2025 , 80(7) : 1973 -1990 . DOI: 10.11821/dlxb202507016

Abstract

The Tarim River Basin, a typical arid-zone river system, has yet to have the influence of its dissolved organic matter (DOM) sources and composition on carbon cycling emissions fully elucidated. We aimed to investigate the spatial and temporal heterogeneity of dissolved organic matter (DOM) and carbon (CO2 and CH4) emissions in the river system of the Tarim River Basin. Through the analysis of 101 sampling sites across seven major water systems in the Tarim River Basin during 2023 and 2024, this study employed the headspace equilibrium method to determine the concentrations (cCO2, cCH4) and fluxes (FCO2, FCH4) of CO2 and CH4 in surface water. DOM sources and composition were characterized using spectral absorption, three-dimensional fluorescence, and parallel factor analysis (PARAFAC). The results revealed that DOM in the eastern Kaidu-Kongque River exhibited high aromaticity (mean a254: (16.2±12.6) m-1) and strong humification characteristics (mean HIX: 2.1±0.7), closely associated with urban sewage and agricultural non-point source inputs. In contrast, glacier-fed rivers in the western region showed lower humification levels but relatively high nutrient concentrations. The results of correlation, partial least squares and random forest analyses showed that DOM-related parameters explained cCO2 (R2=0.42, p<0.001) and cCH4 (p<0.001) variations to some extent. Comparison with global-scale rivers revealed that FCO2 in the Tarim River Basin ((203.5±215.7) mmol m-2 d-1) was higher than that in other arid zone rivers (20.8-44.6 mmol m-2 d-1) but lower than that in non-arid zone rivers (186.0-565.3 mmol m-2 d-1), whereas FCH4 ((1.7±10.2) mmol m-2 d-1) was roughly comparable to that of temperate rivers (0.8-1.7 mmol m-2 d-1), highlighting the special carbon emission characteristics of arid zone rivers under the superposition of high summer temperatures and human activities. This study clarified the carbon emission patterns of rivers in the Tarim River Basin and their potential driving mechanisms, which filled the gap in the study of river carbon emissions in the arid zone, and provided data support for the regional water-carbon interactions, as well as scientific support for ecological conservation and carbon management in the basin.

Key words： Tarim River Basin; dissolved organic matter (DOM); carbon dioxide (CO2); methane (CH4); parallel factor analysis (PARAFAC)

1 引言

河流作为全球碳循环的关键调节区域，是连接陆地生态系统和水生态系统物质和能量输移的重要纽带[1]。尽管河流表面积仅占陆地河湖坑塘等水体总面积的20%[2]，但全球绝大部分河流中溶存的二氧化碳（CO2）和甲烷（CH4）均处于过饱和状态。全球河流（包括溪流）每年向大气输送CO2和CH4通量高达1.8 Pg C和20.0 Tg C，分别占地表河湖坑塘等水体CO2年排放总量的85%和25%[3-4]。传统内陆水体碳循环研究忽视了干旱区水体的空间异质性及其高碳排放潜力，导致全球河流碳排放总量出现低估[5]。考虑到干旱区水体可能是CO2和CH4的重要排放源，且溶解性有机物（Dissolved Organic Matter, DOM）是水体中主要的碳库存在形式[6]，研究DOM来源组成特征及对碳排放作用对于厘清区域碳平衡机制至关重要。
DOM是河流湖库等水生态系统中天然有机物最重要的赋存形态和活跃成分，由一系列腐殖酸、富里酸、脂肪族及芳香烃类物质组成[7]，主要成分包括碳、氮、磷、硫[8]。河流DOM参与多种复杂的地球化学过程，在地表碳循环和能量循环中发挥重要作用。陆源有机物通常富含有机酸，陆源DOM的输入会降低水体pH，导致水体中碳酸盐和碳酸氢盐快速向游离态CO2转变，致使CO2浓度升高[9]。同时，在富含溶解性有机碳（DOC）的水体中，微生物比藻类细胞更能高效地利用水体中有机物质，一定程度上限制藻类光合作用效率，从而提升水体中的CO2溶存浓度[10]。另外，水体中DOM的富集会导致水体褐变[11]，从而减弱水下光合作用并增加水体中溶存CO2含量。藻源及生活污废水源DOM的快速降解通过直接提供产甲烷菌代谢底物（如低分子量有机酸）并加速水下DO消耗，促进CH4的产生[12]。综上所述，DOM在水体中经光降解和微生物降解直接影响水体的理化环境和生物地球化学循环，为水体异养型微生物代谢提供底物并直接参与水体微生物新陈代谢过程，在一定程度上能够促进河流CO2和CH4的产生与排放[13]。
尽管国内外已有诸多研究关注河流碳排放特征[14-16]，但受干旱区恶劣气候条件限制[17]，研究多集中于平原或山地河流[18]，对干旱区河流DOM来源及其对碳排放影响的系统研究仍较为缺乏。塔里木河流域位于新疆南部，属于典型的温带干旱大陆性气候。半个世纪以来塔里木河流域水资源开发导致河流生态系统经历了巨大变化，目前仅有阿克苏河、和田河和叶尔羌河这三大水系与塔里木河干流保持着自然水力联系[19]。1972年大西海子水库的建成致使下游断流，2000年起通过人工输水，结束了下游长达30多年的断流历史[20]。人工输水可能改变河流水系DOM的来源及降解过程，进而影响碳排放特征[21]。然而以往对塔里木河流域的研究大多聚焦在其水储量、水文连通性和对下游生态系统的影响[22-23]，其DOM来源组成及对碳排放的驱动机制尚不明确。
鉴于此，本文以塔里木河流域不同水系干、支流为研究区，2023—2024年共采集101个不同干流（26个）、支流（75个）的水样，通过光谱吸收、三维荧光结合平行因子分析表征DOM的来源与组成。采用顶空—扩散系数法测定水体中溶解性CO2和CH4，并计算其水体溶存浓度及排放通量。本文旨在揭示塔里木河流域DOM来源组成特征及对碳排放的作用机制，厘清流域特殊的气候条件和人类活动对河流有机质组成和碳排放过程的影响。由于DOM是天然有机质最重要的赋存形态，经历微生物降解和光降解后能直接矿化为CO2，同时DOM降解生成的乙酸等低分子量有机酸是CH4产生的前体物质，因而假设塔里木河流域水系中陆源DOM输入和降解在一定程度上促进河流CO2和CH4排放。

2 材料与方法

2.1 研究区概况

塔里木河流域（73°10'N~94°05'N, 34°55'E~43°08'E）位于中国新疆南部，北临天山山脉，南倚昆仑山脉和阿尔金山脉，其腹地分布着广袤的塔克拉玛干沙漠，降水稀少、蒸发强烈。塔里木河流域由9大水系共144条河流组成（图1）。该流域总面积约为10.2×105 km2，其干流全长1321 km，是中国最大的内流河流域。塔里木河流域属大陆性干旱气候，年均气温10~15 ℃，年均降水不足50 mm，年潜在蒸发量2000~2900 mm，其水文过程高度依赖冰川融水和季节性降水[24]。其中，7—9月天气晴朗，较少出现强降水，适宜采样观测，由于塔里木河流域幅员辽阔，南部水系可达性差，因此于2023年9月和2024年7月对流域西、北、东的和田河、叶尔羌河、喀什噶尔河、阿克苏河、渭干河、开都—孔雀河、塔里木河干流7片可达性较强的水系进行采样，在流域干支流共布设了101个样点（图1）。塔里木河流域主要包括阿克苏、和田、阿拉尔、库尔勒等城市，其中库尔勒市作为开都—孔雀河水系最重要的城市，人口数量约为77.9万人，GDP为1018.51亿元，农田面积为1041 km2，污废水排放量高达9.39亿m3（据《库尔勒市2023年国民经济和社会发展统计公报》）。
图1 塔里木河流域采样点分布及溶解性有机碳浓度特征

注：河流等级划分依据为HydroRIVERS数据库。

Fig. 1 Distribution of sampling sites and characteristics of dissolved organic carbon (DOC) concentration in the Tarim River Basin

根据HydroRIVERS数据库（https://www.hydrosheds.org）中对河流等级（河流Strahler级别，通常可分为1~9级）的划分确定采样干、支流对应的河流等级。库尔勒市人口、国内生产总值GDP、农田面积、污废水排放量数据来自库尔勒市人民政府公布的《库尔勒市2023年国民经济和社会发展统计公报》（https://www.xjkel.gov.cn）。

2.2 主要水质参数测定

采用Yellow Springs Instruments EXO2多参数水质分析仪进行野外原位测定包括水温（T）、溶氧（DO）、pH等主要水体理化参数。风速采用便携式风速仪进行原位测定，流速则采用便携式流速仪进行测量。在野外工作中，每个样点使用聚乙烯塑料瓶（经酸洗及原位样点水样反复清洗）采集1 L表层水样，并将其冷冻保存在便携式车载冰箱中，在48 h内送往实验室进行过滤处理。采集的水样通过0.7 μm孔径的Whatman GF/F玻璃纤维滤膜过滤，随后通过Aurora 1030W TOC总有机碳分析仪以过硫酸盐为强氧化剂测定DOC浓度，其精度< 0.01 mg L-1 [25]。总氮（TN）和总磷（TP）浓度采用分光光度计进行测定[13]。

2.3 表层水体二氧化碳、甲烷采集和通量计算

表层水体溶存CO2、CH4浓度采用顶空平衡法收集样品[26]。具体操作包括使用装有三通旋塞阀的550 mL聚丙烯注射器，从水面以下0.1 m处抽取400 mL水样。随后，向注射器中加入100 mL环境空气（2 m处背景空气）以形成顶空环境，将所得样品剧烈摇晃2 min，然后静置1 min以达到水气平衡，随后接入针头将顶空气体注入0.3 L铝箔气袋中保存，将气袋运回实验室使用Picarro G2201-i同位素分析仪进行分析。同时，对每个采样点的2 m处空气也进行采样分析并作为背景值作后续计算。
通过气体溶解平衡及亨利定律计算水体溶存CO2和CH4浓度（cCO2、cCH4），水体CO2浓度计算公式为：
C w a t e r = C g × V g V 1 + f g × α
l n α = A 1 + A 2 100 T + A 3 l n T 100 + A 4 T 100 2 + s × B 1 + B 2 T 100 + B 3 T 100 2
水体CH4浓度计算公式为：
C w a t e r = C g × V g V 1 + f g × α
l n α = A 1 + A 2 100 T + A 3 l n T 100 + A 4 100 T + s × B 1 + B 2 T 100 + B 3 T 100 2
式中： C w a t e r为水样中溶存气体浓度（μmol L-1）； C g为平衡后的气体浓度（μmol L-1）； V g为顶空平衡时气体的体积（mL）； V 1为顶空平衡时液体的体积（mL）； f g为气体的摩尔分数（μmol mol-1）； α为布什系数； s为盐度（‰）； A 1、 A 2、 A 3、 A 4、 B 1、 B 2、 B 3为常数[27-28]。
根据水—气界面气体扩散模型计算CO2和CH4扩散通量（ F C O 2、 F C H 4）：
F = k × C w a t e r - C e q
式中： F为水—气界面气体通量（mmol m-2 d-1）； k为气体交换系数； C w a t e r为表层水体所测气体浓度（μmol L-1）； C e q为原位状态下水—气界面平衡时大气浓度（μmol L-1）；气体交换系数 k计算公式为[29]：
k = k 600 × S c 600 - x
式中： x由已参数化水面上方10 m处风速决定，风速 3   m   s - 1时， x = 2 / 3；风速 3   m   s - 1时， x = 1 / 2； S c是施密特常数，公式为：
S c C O 2 = 1911.1 - 118.11 × T + 3.4527 × T 2 - 0.04132 × T 3
S c C H 4 = 1897.8 - 114.28 × T + 3.2902 × T 2 -   0.03906 × T 3
式中： k 600为20 ℃淡水中CO2与CH4施密特数为600时标准值，由流速和坡降决定[30]：
k 600 = v × s l o p e × 2481 + 2.02
式中：v为实测河流流速（m s-1）；slope为采样点的坡降。

2.4 DOM光谱测定及平行因子分析

使用0.22 μm Millipore滤膜对水样进行过滤，滤液使用Shimazdu UV-2550 UV-Vis分光光度计进行吸收光谱扫描。在室温(20±2) °C下，采用5 cm比色皿在200~800 nm的波长范围内以1 nm的间隔测量光谱。对吸收光谱进行基线校正时，通过减去空白水样在700 nm处的吸光度。其中， a 254代表DOM在波长254 nm处的吸收系数，可用于表征DOM相对丰度[31]，而 S 275 - 295则表征DOM的光谱斜率，通过对波长275~295 nm的非线性拟合确定。 S 275 - 295愈低表示陆源腐殖酸信号愈强[32]。此外， S U V A 254表示254 nm处的比紫外吸收，其随着DOM芳香性水平增加而显著增加[33]。使用Hitachi F-7000荧光光度计测量水样的三维荧光光谱（Excitation-Emission Matrices, EEMs）。激发波长范围设置为230~450 nm（间隔为5 nm），发射波长范围设置为300~550 nm（间隔为1 nm），使用每日新制超纯水Milli-Q作为空白样本，以校正拉曼散射峰[34]。腐殖化指数（HIX）是在激发波长为255 nm时，300~345 nm 和435~480 nm之间的平均荧光发射强度之比。较高的HIX表示DOM的腐殖化程度高[35]； I C∶ I T代表了陆源类腐殖酸荧光峰信号与内源类色氨酸荧光峰信号的比值，该值越高对应DOM芳香性水平愈高。使用MATLAB R2019b中的drEEM工具包对101个样品开展平行因子分析（PARAFAC）[36]。

2.5 数据处理

采样点位置，TN、TP及DOM光学参数、碳排放相关参数空间分布图使用ArcGIS 10.2绘制。三维荧光数据采用MATLAB R2019b软件处理，通过MATLAB R2019b软件进行相关关系拟合和PLS分析；通过R-Studio（4.2.2）中randomForest和rfPermute包构建随机森林模型；统计分析则利用SPSS 23.0软件进行，包括平均值与标准差的计算、K-S检验，p<0.05为显著相关或均值之间具备显著差异。

3 结果分析

3.1 塔里木河流域有机物来源特征

平行因子分析结合OpenFluor在线分析结果表明（图2），塔里木河流域101个样品DOM共识别出4种荧光组分[36]，包括荧光组分C1（Ex/Em=250(330)/445 nm）为陆源类腐殖酸，通常与农业面源输入及流域土壤淋溶有关[37-39]；荧光组分C2（Ex/Em=230/390 nm）为微生物作用类腐殖酸[40-41]，可能是微生物进一步分解陆源类腐殖酸的产物；荧光组分C3（Ex/Em=230(375)/300 nm）为类酪氨酸[39,42]；荧光组分C4（Ex/Em=240(290)/350 nm），为类色氨酸[43]。C3和C4均为类蛋白组分，其潜在来源通常与生产生活污废水排放或藻类降解有关（图2）。
图2 平行因子分析得到4种组分的三维荧光图谱EEMs及对半检验结果

Fig. 2 The spectral shapes of EEMs and the split-half validation results for the four parallel factor analysis (PARAFAC) components

3.2 塔里木河流域水温、营养盐浓度及DOM组成的空间分布特征

2023—2024年对塔里木河流域样品分析表明，塔里木河流域水温以开都—孔雀河最高，为(20.9±2.9) ℃，而西部冰川补给的喀什噶尔河与和田河水温较低。TN、TP及DOM丰度呈“东西梯度”差异（图3），反映了自然补给与人类活动的区域分异。
图3 塔里木河流域总氮、总磷、DOM吸收系数、DOM光谱斜率、腐殖化指数和比紫外吸收的空间分布特征和TN、a254、HIX在塔里木河流域7大水系分布的箱线图

Fig. 3 Spatial distribution of total nitrogen, total phosphorus, DOM absorbance, DOM spectral slope, humification index, and specific UV absorbance in the Tarim River Basin and boxplots of TN, a254, HIX for the seven major water systems of the Tarim River Basin

具体来看，TN、TP浓度呈“东部<西部”的空间分布特征（图3、表1）。流域东部开都—孔雀河的TN、TP浓度最低，分别为(0.7±0.3) mg L-1和(0.04±0.01) mg L-1。TP浓度最高值出现在流域西部的阿克苏河，为(1.1±1.7) mg L-1，而TN浓度最高值出现在渭干河，为(2.0±1.3) mg L-1。阿克苏河与和田河TN浓度也相对较高（图3、表1）。
表1 塔里木河流域7大水系理化、营养盐、溶解性有机物(DOM)、碳排放相关参数均值和标准差

Tab. 1 Means and standard deviations (SD) of physicochemical nutrient level, dissolved organic matter (DOM), and carbon emission-related parameters of seven major water systems in the Tarim River Basin

参数 喀什噶尔河 阿克苏河 和田河 叶尔羌河 塔里木河 渭干河 开都—孔雀河
水温(℃) 15.1±5.3 18.2±3.1 16.0±2.4 17.7±2.5 18.5±1.0 16.6±4.6 20.9±2.9
TN(mg L-1) 1.0±0.7 1.5±1.0 1.6±1.3 1.1±0.5 1.1±0.3 2.0±1.3 0.7±0.3
TP(mg L-1) 0.4±0.7 1.1±1.7 0.1±0.0 0.2±0.1 0.4±0.9 0.5±0.6 0.04±0.01
DOC(mg L-1) 0.5±0.2 0.8±0.4 0.7±0.3 0.8±0.5 1.4±0.8 0.9±0.6 3.3±2.1
a254(m-1) 2.3±1.0 5.2±3.2 2.2±1.6 2.5±1.2 8.1±6.4 4.0±2.4 16.2±12.6
S275-295(μm-1) 31.6±21.1 29.5±11.7 39.7±16.5 36.5±10.2 21.3±6.0 24.6±10.1 24.0±4.8
HIX 0.8±0.4 1.0±0.4 0.7±0.2 1.1±0.6 1.6±0.7 1.0±0.4 2.1±0.7
SUVA254(L mgC-1 m-1) 2.2±0.8 2.7±1.1 1.4±0.3 1.6±0.6 2.6±1.1 1.9±0.7 2.1±0.4
FCO2(mmol m-2 d-1) 118.5±159.8 297.5±181.8 196.7±191.5 158.1±193.8 369.3±250.6 187.9±185.0 268.7±284.6
FCH4(mmol m-2 d-1) 0.3±0.7 0.09±0.08 1.4±2.7 0.2±0.3 0.1±0.1 1.2±3.2 14.5±32.5
δ13C-CO2(‰) -19.0±3.1 -19.2±4.9 -16.9±3.9 -16.4±3.7 -14.8±4.2 -19.2±2.9 -15.9±2.4
δ13C-CH4(‰) -38.6±15.5 -31.8±7.4 -32.8±11.1 -34.0±7.1 -20.3±8.8 -35.1±19.5 -39.6±12.8
DOM丰度与水温呈“东部>西部”分布特征。流域东部的DOC浓度显著高于西部，开都—孔雀河DOC浓度最高，为(3.3±2.1) mg L-1，而流域西部喀什噶尔河、阿克苏河、和田河及叶尔羌河DOC浓度均低于1 mg L-1。进一步分析DOM光学参数，发现东部开都—孔雀河a254、HIX和SUVA254值较高，表明该区域以高芳香性和高腐殖化程度DOM为主导；西部和田河S275-295值最高，反映冰川融水来源的DOM分子量低、微生物活性强的特征（图3、表1）。

3.3 碳排放相关参数空间分布

塔里木河流域不同样点CO2和CH4的排放通量（FCO2、FCH4）及对应的碳同位素δ13C-CO2、δ13C-CH4呈现出较为显著的空间异质性。流域FCO2和FCH4的平均值分别为(203.5±215.7) mmol m-2 d-1和(1.7±10.2) mmol m-2 d-1，整体表现为东部高，西部低（图4、表1）。碳同位素分析进一步显示δ13C-CO2和δ13C-CH4的平均值分别为(-17.8±3.8)‰和(-34.3±14.8)‰。东部δ13C-CO2值较偏正，西部较贫化（偏负）（图4、表1）。
图4 塔里木河流域二氧化碳通量（FCO2）、CO2稳定碳同位素（δ13C-CO2）、甲烷通量（FCH4）、CH4稳定碳同位素（δ13C-CH4）空间分布特征和FCH4、FCO2在塔里木河7大水系分布的箱线图

Fig. 4 Spatial distribution of CO2 efflux (FCO2) and its stable isotope signatures (δ13C-CO2), and CH4 efflux (FCH4) and its stable isotope signatures (δ13C-CH4) in the Tarim River Basin and boxplots of FCH4, FCO2 for the seven major water systems of the Tarim River Basin

塔里木河干流和开都—孔雀河FCO2值较高，分别为(369.3±250.6) mmol m-2 d-1和(268.7±284.6) mmol m-2 d-1，而流域西部喀什噶尔河FCO2值最低，仅为(118.5±159.8) mmol m-2 d-1。FCH4最高值出现在流域东部开都—孔雀河，达(14.5±32.5) mmol m-2 d-1，而西部阿克苏河FCH4最低，仅为(0.09±0.08) mmol m-2 d-1。δ13C-CO2和δ13C-CH4的最高值均出现在塔里木河干流，分别为(-14.8±4.2)‰和(-20.3±8.8)‰，而东部和西部均观测到较贫化（偏负）的δ13C-CO2和δ13C-CH4值（图4、表1）。
为进一步探究塔里木河流域碳排放的区域特征，本文将2023和2024年采集样本的平均碳排放通量与全球其他区域河流水系进行对比（表2）。采用柯本气候分类法对不同研究区进行分类。对比发现，塔里木河流域碳排放通量有着独特的区域性和气候依赖性。塔里木河流域FCO2均值显著高于其他干旱区河流，但低于温带河流，其数值和热带河流接近，但远低于热带雨林区的Amazon河，塔里木河流域FCH4均值与温带河流相当，值得注意的是塔里木河流域东部开都—孔雀河的FCH4高达(14.5±32.5) mmol m-2 d-1，远超流域均值，一定程度表明局部人类活动密集区（如城市排污）是CH4排放的热点区域（表1~表2）。
表2 塔里木河流域和全球范围内其他气候带河流CO2和CH4排放通量比较

Tab. 2 Comparison of CO2 and CH4 efflux between from rivers in the Tarim River Basin and other climatic zones

研究区 柯本气候分类 FCO2(mmol m-2 d-1) FCH4(mmol m-2 d-1) 参考文献
塔里木河流域 BWk 203.5±215.7 1.7±10.2 本文
Santa Fe河(美国) BSk/BSh 20.8 0.1 [44]
澳大利亚河流 BSh 44.6±6.4 / [45]
Niger(西非干旱区) Bsh / 0.5 [46]
上海河流水系 Cfa 565.3±64.1 1.2±1.2 [47]
Kelvin河(英国) Cfb 410.5±77.4 0.8±0.1 [48]
Cuenca河(厄瓜多尔) Cfb/Cwb 273.1±50.8 1.7±0.5 [49]
重庆河流水系 Cwa 418.8 1.4±1.8 [50-51]
欧洲干旱河网 Dfb 201.3 1.3 [5]
Zambezi河(非洲南部) Aw 283 8.3 [46]
Tana河(肯尼亚) Aw 186 0.6 [46]
Amazon河下游(南美) Af 545.2±489 1.1±0.2 [52-53]

注：A：热带，B：干旱带，C：温带，D：亚寒带；W：沙漠型，S：草原型，f：湿地型，s：夏天旱季型，w：冬天旱季型，m：季风型；h：炎热干燥，k：寒冷干燥，a：夏季炎热，b：夏季温暖，c：夏季凉快。

3.4 河流DOM组成和碳排放之间的关联特征

在分析DOM组成与河流碳排放的关联特征时，使用CO2和CH4的浓度（cCO2、cCH4）而非通量（FCO2、FCH4）作为研究指标在一定程度上减少了物理交换和扰动过程（风速、流速、坡降等）带来的影响，可更好地反映DOM的来源组成特征对河流CO2和CH4溶存浓度的潜在影响。
将样本的cCH4和cCO2分别与DOM光学指标包括荧光组分进行相关分析。发现cCH4和cCO2与DOC（R2=0.49/0.24、p<0.001）、a254（R2=0.47/0.26、p<0.001）、HIX（R2=0.18/0.27、p<0.001）均存在一定程度的相关性（图5）。这表明腐殖化程度较高和含芳香族结构的DOM组分可能在一定程度上参与河流碳排放过程。陆源有机酸通常具有较强光化学和微生物活性，进入河流前未经历深刻光化学和微生物降解，在紫外辐射与微生物作用下，有机酸快速降解，生成大量低分子量有机酸和溶解性无机碳（含CO2），而低分子量有机酸进一步被产甲烷菌分解生成CH4。进一步将cCO2、cCH4与DOM的4种荧光组分进行相关分析（图6）。结果表明，cCH4与陆源类腐殖酸C1（R2=0.52、p<0.001）、微生物作用类腐殖酸C2（R2=0.32、p<0.001）、类酪氨酸C3（R2=0.11、p<0.001）和类色氨酸C4（R2=0.45、p<0.001）均存在一定程度的相关性（图6）。相较之下，cCO2与陆源类腐殖酸C1（R2=0.25、p<0.001）、微生物作用类腐殖酸C2（R2=0.18、p<0.001）和类色氨酸C4（R2=0.17、p<0.001）均存在一定程度的相关性，与类酪氨酸C3无显著相关关系（图6）。这在一方面说明陆源输入的有机物是河流CH4和CO2排放的潜在碳源，另一方面其弱相关性意味着河流碳排放不仅受到有机质组分的影响，还可能受到水温、无机碳输入（流域风化剥蚀等）、采样河流断面的氧化还原环境以及样点对应的流域人类活动等诸多因素的协同影响。
图5 塔里木河流域甲烷浓度、二氧化碳浓度与溶解性有机碳、DOM吸收系数和腐殖化指数的相关关系

Fig. 5 Relationships between CH4 (cCH4) and CO2 (cCO2) concentrations and dissolved organic carbon (DOC), DOM absorbance (a254), and humification index (HIX) in the Tarim River Basin

图6 塔里木河流域甲烷浓度、二氧化碳浓度与陆源类腐殖酸C1、微生物作用类腐殖酸C2、类酪氨酸C3和类色氨酸C4荧光强度的相关关系

Fig. 6 Relationships between CH4 (cCH4) and CO2 (cCO2) concentrations and terrestrial humic-like C1, microbial humic-like C2, tyrosine-like C3, and tryptophan-like C4 in the Tarim River Basin

3.5 基于多模型识别的DOM驱动河流碳排放关键因子

为了确定塔里木河流域CO2和CH4排放的最佳预测因子，分别建立了cCO2、cCH4（因变量）与理化指标和DOM相关参数（自变量）之间的偏最小二乘分析（PLS）模型（图7）。在两个PLS模型中，TN、TP、pH、DOC、a254、SUVA254、HIX、IC∶IT、C1~C4的PLS第一成分载荷（PLS1）为正，表明陆源DOM输入和矿化是cCH4和cCO2的主要影响因子，而S275-295和DO的PLS1为负，是因为S275-295值与DOM陆源信号负相关，而微生物在水下降解DOM过程中会迅速消耗DO。进一步对这两组模型PLS1分别与cCH4和cCO2进行线性分析，发现PLS1得分与cCH4（R2=0.48、p<0.001）和cCO2（R2=0.27、p<0.001）均存在一定程度的相关关系（图7），进一步表明陆源DOM输入愈高、微生物活动愈强，对应河流溶存CH4和CO2浓度愈高，然而PLS1与cCO2较弱的相关性也反映了河流CO2排放驱动机制的复杂性。
图7 塔里木河流域环境因子与DOM光谱参数对cCH4和cCO2的偏最小二乘回归分析及cCO2的随机森林建模结果

Fig. 7 Partial least squares (PLS) linear model correlation between cCH4 and cCO2 with environmental factors and DOM spectral parameters and random forest modeling results for cCO2 in the Tarim River Basin

进一步利用随机森林模型分析不同参数对塔里木河流域cCO2的影响，并将相关自变量参数分为DOM相关参数和其他化学类参数。对其影响大小进行排序，发现a254、陆源类腐殖酸C1、HIX以及微生物作用类腐殖酸C2与cCO2息息相关（图7e）。通过散点图和线性回归展示cCO2的预测值与实际值之间的关系，发现二者呈现一定程度的相关性（R2=0.42、p<0.001），表明随机森林模型能够较好地捕捉到cCO2的变化趋势，即陆源DOM输入能在一定程度上促进CO2的产生。这意味着来自流域地表生产生活与土壤淋溶排入的溶解性有机物（如氨基酸）在河流中分解或被微生物利用，促进了CO2的产生（图7f）。

4 讨论

4.1 塔里木河流域TN、TP与DOM分布特征及其驱动因素分析

通过对2023—2024年塔里木河流域干、支流中DOM相关参数、TN、TP的分析发现其分布特征及驱动机制存在一定的空间异质性，其差异主要源于自然环境特征与流域人类活动的共同影响。
塔里木河流域DOM的来源整体以陆源输入为主，内源贡献相对较小，按其来源可细分为陆源（土壤淋溶液、生活废水和农业污水）和内源（湖内生物代谢产物）[6]。开都—孔雀河DOM具有相对较高的芳香性和腐殖化特征，其a254值显著高于塔里木河流域西部冰川补给河流。这一空间分异与人类活动强度密切相关：近50年来巴音郭楞蒙古自治州经济迅速发展，博斯腾湖下游孔雀河所流经的区域（库尔勒等城镇）城市和农业面源污染较为严重[24]，一定程度上增加了该地区河流陆源有机物输入（图3、表1）。相比之下，西部冰川补给河流（如叶尔羌河、和田河）的DOM芳香性和腐殖化程度较低。
塔里木河流域TN、TP浓度的空间分布体现了自然过程（冰川补给）和人类活动（农业活动、湖泊调蓄）的双重调控。西部（和田河、叶尔羌河、喀什噶尔河）及北部（阿克苏河、渭干河）水系以冰川补给为主，冰雪消融则通过氮素淋溶向下游输送氮源[54]，而岩石在风化侵蚀过程中释放颗粒态磷。与此同时，南疆地区是中国棉花瓜果的重要种植基地，氮、磷等化肥大量施用导致春夏丰水期地表径流携带的农业面源污染物成为TN、TP向河流输移的主要来源之一。然而流域东部开都—孔雀河TN、TP浓度低于西部河流（图3、表1），此差异归因于博斯腾湖的调蓄作用，即湖泊通过水生生物吸收、微生物降解及稀释效应调节出湖河流的营养盐水平[55]。值得注意的是，尽管有研究表明TN和TP浓度升高会显著增加DOM腐殖化程度[56]，但流域东部高DOM丰度与低TN、TP浓度的空间格局并不一致（图3、表1），可能源于人类活动输入的陆源有机物掩盖了营养盐的调控效应，同时博斯腾湖漫长的水力滞留促进了藻类和微生物代谢对TN、TP的消耗，并伴随内源DOM的生成[57]。
DOC浓度的空间分异进一步揭示了自然水文过程与人类活动的交互影响。西部喀什噶尔河DOC浓度最低，这与冰雪消融过程的时序性差异相关，上层积雪优先融化形成初期径流，基层冰体滞后消融[58]。此外，渭干河、阿克苏河、叶尔羌河等宽阔河道中强水力扰动加速了高活性DOC的降解[59]，使得诸多河流汇入塔里木河干流后DOC浓度未显著提高（图1、表1）。与之形成鲜明对比的是东部开都—孔雀河DOC浓度高达(3.3±2.1) mg L-1（图3、表1），这主要归因于库尔勒等城市工农业废水和生活污水的高强度输入。此类人类活动密集区输入的微生物活性强有机物不仅提高了DOC浓度[24,60]，还显著促进了河流CO2和CH4排放（图3~图4、表1），其排放通量远高于冰川补给河流，与Xu等[61]关于城市河流碳排放普遍高于非城市河流的研究结论一致。

4.2 DOM组成特征与碳排放的潜在关联机制

本文观测结果发现塔里木河流域干、支流陆源DOM输入会提高表层水体CO2和CH4溶解浓度和排放通量，在一定程度上揭示了陆源DOM是河流碳排放的潜在碳源。近年来关于浅水湖泊和河流温室气体排放的调查揭示了陆源有机物的输入和积累推动了水体CO2和CH4的产生与释放[13,62]。
DOM作为天然有机物最重要的存在形态，具有活跃的地球化学特性，通过光降解和微生物代谢参与水体碳循环，并对水体生物地球化学过程和全球碳循环产生重要影响[25]。强太阳辐射条件下，DOM（尤其是陆源芳香性组分）极易发生光化学分解，直接生成CO2及低分子量有机酸（如乙酸）等中间产物[63-64]，夏季塔里木河流域宽阔且无遮蔽的河道中，a254（表征芳香性DOM丰度）与cCO2的显著正相关关系证实了光解过程对CO2产生有着一定程度的贡献，且这一效应在高DOC浓度的开都—孔雀河较为显著（图5、表2）。微生物和光降解产生的乙酸可以为产甲烷菌提供底物，因此发现DOC和a254与cCH4也存在着一定程度的相关性（图5）。此外芳香族DOM在光降解的过程中快速氧化会迅速消耗水中DO，为底层厌氧环境形成提供条件，影响CH4产生与排放[65]，DO映射PLS1为负值为产甲烷菌在厌氧条件下生成CH4提供了依据（图7）。
微生物代谢DOM是产生CO2和CH4的另一重要途径，DOC转化过程通过调控微生物代谢与碳底物供给，深刻影响水体CO2和CH4的产生与排放[66]。异养微生物优先利用光降解产物（如乙酸），将其矿化为CO2[67]。随机森林模型显示微生物作用类腐殖酸C2对CO2生成的贡献度最高（图7）。DOM中类腐殖酸组分（C1、C2）通过水解和发酵生成乙酸等底物，为产甲烷菌提供直接碳源[68]，被产甲烷菌分解产生CH4，这一机制与陆源类腐殖酸C1、微生物作用类腐殖酸C2和cCH4之间存在一定的正相关关系的结果一致（图6）。开都—孔雀河因受高强度农业面源和城市污废水输入影响，陆源DOM输入较高，微生物呼吸作用导致表层沉积物DO急剧下降，其FCH4显著高于其他河流水系（图4）。有研究表明水温的升高显著促进了内源有机物的产生和降解[56]，塔里木河流域东部较高的水温加强了微生物的活性，对应较高的FCO2和FCH4（图4、表1）。冰川融水输入的高生物可利用性DOM可能通过“激发效应”加速微生物对陆源DOM的降解，从而一定程度上影响水体碳排放[69-70]。叶尔羌河、和田河和阿克苏河等水系相对较低的FCH4值（图6）可能与冰川补给河流较低的有机质含量本底和较低水温息息相关，该类环境抑制了微生物的代谢和厌氧环境的形成。此外，内源DOM（C3、C4）微生物活性高[12]，在厌氧条件下更易发酵转化为CH4，对应了类酪氨酸C3、类色氨酸C4和cCH4之间存在的一定的正相关关系（图6），进一步揭示了不同来源DOM对河流碳排放的影响可能各不相同。
人类活动导致的农业面源污染与城市排污显著增加陆源DOM向河流系统输入，进而促进水体温室气体排放[65]。开都—孔雀河与塔里木河干流受工农业及城市排污影响，DOC浓度高于其他河流水系，其FCO2和FCH4也相对较高。在库尔勒市等人类活动密集的区域[24]，高芳香性、高腐殖化陆源DOM通过地表径流进入河流，成为河流的碳源[71-72]（图3~图4）。这反映了强人类活动促进了陆源有机物的输入，其降解和微生物代谢过程在一定程度上影响了CH4和CO2的产生和排放。
总之，相关性分析、PLS和随机森林模型在一定程度上表明了高腐殖化程度和高芳香性的有机物可能促进了塔里木河流域碳排放。值得注意的是DOM光学指标和来源组分与cCO2、cCH4的弱相关性（0.11≤R2≤0.52、p<0.001）并不意味着DOM组成与碳排放有着必然的直接因果关系，这意味着河流碳排放存在高度复杂性。这是因为河流自身携带及河床沉积物也会释放CH4[73]，而CO2的产生也受到诸多环境因子（太阳辐射、风速、流速等）的影响，因而相较于cCH4，cCO2有着更为显著的时空异质性[74]。这也对应了DOM光学指标和来源组成与cCO2的相关性（0.17≤R2≤0.27、p<0.001）低于与cCH4的相关性（0.11≤R2≤0.52、p<0.001）（图5~图6）。但本文结果仍为干旱区河流DOM来源组成及碳排放提供了一定数据支撑，未来研究可进一步利用三维荧光平行因子分析获得的有机质4个组分结果，结合端元混合模型等方法，定量解析各组分的贡献占比。

4.3 与不同气候带河流碳排放比较

通过与全球范围内其他已有报道的不同气候类型河流碳排放的相关结果对比分析，进一步证实了河流是温室气体排放的热点区域之一[4-5]，同时在一定程度上揭示了塔里木河流域碳排放的独特性与影响因素。河流CO2和CH4的浓度变化受到流域地貌、土壤特性、土地利用、水文和气候等因素的共同影响[75]。干旱区河流碳排放通量普遍低于非干旱区（表2），而塔里木河流域接收了人类活动输入的有机物，夏季强烈的太阳辐射与高温（裸露下垫面）加速了DOM的光化学氧化过程，加之宽阔的河面延长了河流水力滞留时间[59]，进一步促进有机物降解，使其CO2和CH4排放显著高于其他干旱区河流（表2）。然而，受限于干旱区降水稀少，陆源有机物输入总量有限且流域初级生产力较低，导致其FCO2仍然低于热带和温带河流FCO2均值。值得注意的是，塔里木河流域FCH4均值与温带河流接近，其中东部开都—孔雀河的FCH4更是高达14.5 mmol m-2 d-1。一方面，农业河流碳排放受到土壤淋溶补给的影响[76]，开都—孔雀河流域因农田面积广布，各类耕作、灌排等农业活动将包气带内的溶存的CO2和CH4经土壤淋溶过程携带进入河流，导致较高的碳排放；另一方面，夏季高温显著提升产甲烷菌代谢速率，加之上游焉耆、博湖及库尔勒等城市生产生活污废水输入大量高生物活性的有机物为产甲烷菌代谢提供了碳基质，这反映出干旱区河流是潜在的CH4排放热点区域。干旱区河流缺乏系统监测数据，其碳排放在过去很可能被低估[5]，尽管气候类型不尽相同，但塔里木河水系碳排放与欧洲6大干旱区河流碳排放通量大致相当（表2），表明了塔里木河水系碳排放在干旱气候条件下受人类活动强烈影响的独特性。
总体而言，不同气候带河流的碳排放特征受流域属性、人为干扰程度、环境因子及水文条件等诸多因素共同影响[77]，对于各个气候带河流碳排放的估算仍存在着局限，且受限于采样条件，目前对于干旱区河流碳排放的观测数据量依然较少。本文为干旱区河流碳排放研究提供了一定的数据支撑。未来研究需进一步结合高时空分辨率观测和模型构建，以期更加详尽地阐明塔里木河流域不同水系碳排放的空间异质性与驱动机制。

5 结论

（1）塔里木河流域DOM通过光化学降解与微生物代谢的交互作用共同促进河流碳排放。光降解过程通过直接矿化芳香性DOM，从而释放CO2，其中微生物作用类腐殖酸C2对CO2生成的贡献度最高（随机森林模型R²=0.42）。光降解及厌氧环境下DOM微生物降解生成的低分子量有机酸（如乙酸）作为产甲烷前体物质可能促进CH4排放，加之DOM降解驱动的DO耗竭（PLS模型中DO载荷为负）进一步强化了CH4的生成潜力。
（2）人类活动通过输入高芳香性、强腐殖化的陆源DOM，一定程度上影响了塔里木河流域CO2与CH4的产生与排放。东部开都—孔雀河因城市污水与农业面源污染输入，DOM吸收系数（a254均值(16.2±12.6) m-1）和腐殖化指数（HIX均值2.1±0.7）显著高于冰川补给河流，导致其CO2和CH4排放通量分别达(268.7±284.6) mmol m-2 d-1和(14.5±32.5) mmol m-2 d-1，形成区域性碳排放热点。
（3）干旱区河流独特的碳排放模式挑战了传统碳循环模型的区域普适性。塔里木河流域FCO2（均值为(203.5±215.7) mmol m-2 d-1）显著高于其他干旱区河流，但低于温带河流和热带河流。而FCH4（均值为(1.7±10.2) mmol m-2 d-1）高于干旱区河流，与温带河流均值大致相当。塔里木河水系独特的碳排放模式可能源于夏季高温加速微生物代谢过程，流域人类活动输入大量活性有机物显著促进碳排放。过去碳循环模型缺乏对干旱区河流的研究，很可能系统性低估干旱区河流的碳排放潜力。未来需构建多因子耦合模型，量化自然—人类活动等诸多因子的权重，以期更精确地量化干旱区河流碳排放。

感谢张婷、王金玲、刘朝晖、任泽等在野外采样和室内实验中给予的辛勤付出和帮助。

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