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地理学报 >

2022 , Vol. 77 >Issue 3: 559 - 573

DOI: https://doi.org/10.11821/dlxb202203005

环境与健康地理

场地土壤污染物含量三维刻画的研究进展

  • 陶欢 , 1, 2 ,
  • 廖晓勇 , 1 ,
  • 曹红英 1 ,
  • 赵丹 3 ,
  • 侯艺璇 1
展开
  • 1.中国科学院地理科学与资源研究所,北京 100101
  • 2.中国科学院大学,北京 100049
  • 3.生态环境部环境规划院,北京 100012
廖晓勇(1977-), 男, 湖南人, 研究员, 博士生导师, 主要从事土壤污染评估与修复研究。E-mail:

陶欢(1989-), 男, 湖南人, 博士, 主要从事土壤环境数据挖掘与分析研究。E-mail:

收稿日期: 2020-11-03

  要求修回日期: 2022-01-20

  网络出版日期: 2022-05-23

基金资助

国家自然科学基金项目(42130713)

国家重点研发计划(2020YFC1807400)

版权

版权所有,未经授权,不得转载、摘编本刊文章,不得使用本刊的版式设计。
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Research progress of three-dimensional delineation of soil pollutants at contaminated sites

  • TAO Huan , 1, 2 ,
  • LIAO Xiaoyong , 1 ,
  • CAO Hongying 1 ,
  • ZHAO Dan 3 ,
  • HOU Yixuan 1
Expand
  • 1. Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, CAS, Beijing 100101, China
  • 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
  • 3. Chinese Academy of Environmental Planning, Beijing 100012, China

Received date: 2020-11-03

  Request revised date: 2022-01-20

  Online published: 2022-05-23

Supported by

National Natural Science Foundation of China(42130713)

National Key R&D Program of China(2020YFC1807400)

Copyright

Copyright reserved © 2022
Fold

摘要

污染场地精准修复与再开发利用是改善人居环境、建设美丽中国所面临的重要课题。场地土壤污染物含量三维刻画是精准修复与再开发利用的基础。然而,场地环境是一个耦合地上地下多要素的复杂三维系统,使得基于离散稀疏土壤钻井样点和空间统计推断模型的场地土壤污染物含量刻画结果存在着较大的不确定性。本文梳理了场地土壤污染物含量三维精细刻画的目的和钻井布设方式、常用的三维刻画模型和相关案例,分析了土壤钻井数据的“稀疏偏性”特征对刻画结果的影响,总结了“非平稳浓度场”条件下三维土壤污染物含量插值模型的研究现状和存在问题。在此基础上,从多情景、非平稳、非线性、多源数据融合、多类模型耦合和复合污染刻画6个方面,展望了场地地下“黑箱”环境土壤污染物含量精细刻画的研究趋势。

关键词： 污染场地; 土壤污染; 三维刻画模型; 稀疏偏性; 非平稳

本文引用格式

陶欢 , 廖晓勇 , 曹红英 , 赵丹 , 侯艺璇 . 场地土壤污染物含量三维刻画的研究进展[J]. 地理学报, 2022 , 77(3) : 559 -573 . DOI: 10.11821/dlxb202203005

Abstract

The precision remediation and redevelopment of contaminated sites are crucial for improving the living environment and constructing a beautiful China. Three-dimensional delineation of soil pollutants at contaminated sites is the basis and prerequisite for precise remediation and redevelopment. However, a contaminated site is a three-dimensional complex system coupling multiple spatial elements above- and under-ground. The complexity incurs significant uncertainties about the three-dimensional delineation of soil pollutants calculated by sparse borehole data and spatial statistical and inference models. In this study, we first systematically reviewed the objectives of three-dimensional delineation of fine soil pollutants, the sampling strategies for soil drilling, the commonly used models for delineating soil pollutants, and the relevant cases on applying these models at contaminated sites. We then summarized the effects of soil borehole data and three-dimensional models on the soil pollutants' delineation results from sparse skewed characteristics and non-stationary conditions, respectively. The present research status and related issues on correcting sparse skewed characteristics and non-stationary conditions were analyzed. Finally, based on the problems and challenges, we proposed the three-dimensional delineation of soil pollutants in the underground "black box" for future research from the following six priority areas: multi-scenarios, non-stationarity, non-linearity, multi-source data fusion, multiple model coupling, and the delineation of co-contaminated sites.

Key words： contaminated sites; soil pollution; 3D delineation model; sparse and skewed characteristics; non-stationarity

1 引言

场地是某一地块范围内的土壤、地下水、地表水以及地块内所有建构筑物、设施和生物的总和,而其中的土壤指的是由矿物质、有机质、水、空气及生物有机体组成的地球陆地表面的疏松层[1]。随着中国城镇化进程的加快和产业结构调整的“退二进三”政策逐步推进,一些城市出现工业企业相继搬迁、改造或关停的现象[2,3]。其中一些工业企业在生产过程中缺乏严格的管控,由此产生的废弃污染地块被称为遗留工业污染场地（Contaminated Sites）,可分为无机、有机和复合型污染场地。随着这些场地被再开发利用,场地区域内及其周边的土壤污染问题开始凸显,严重影响区域人居环境安全[4]。近年来,中国虽对土壤污染防治工作越来越重视,但在场地调查阶段仍存在对地下“黑箱”环境土壤污染特征认知的不全面性,后续出现因“修复过程不科学、二次污染控制不足”引起的土壤环境污染事件频发[5]。因此,在启动耗资较大的污染场地土壤修复前,开展场地土壤污染物含量三维精细刻画（以下简称“场地污染刻画”,Site Characterization/Delineation）研究工作已显得十分紧迫。然而,受场地地下“黑箱”环境复杂水文地质条件的限制,土壤痕量元素含量分布特征的刻画难以通过地球物理探测手段准确反演[6]。
空间统计推断模型可基于采集的三维离散土壤钻井样点估算未采样点的污染物含量值,同时可在估算过程中有效融合其他多源、异构和空间化的辅助信息以获得可靠的场地污染刻画结果[7,8]。在过去几十年,基于空间统计理论的区域二维土壤污染物刻画研究已开展大量工作,并取得一些重大进展[9,10,11,12]。三维空间分布刻画方法虽取得一定进展,但面对强异质性的场地土壤污染物,基于离散土壤钻井样点和空间统计推断模型的刻画结果仍存在较大的不确定性[13,14]。场地污染刻画结果的不确定性将传递至场地调查后续决策的污染风险诊断、修复边界划定和修复工程实施。高的不确定性会引起风险筛查假阴性问题（污染风险定量识别出现偏差）,土壤修复资源浪费问题（夸大污染范围产生过度修复）和土壤修复二次污染问题（低估污染范围出现修复不足）。如何顾及土壤污染物含量的“强空间变异性”特征,在“稀疏偏性”土壤钻井样点条件下降低场地污染刻画的不确定性,是当前推动场地地下“黑箱土壤”迈向“透明土壤”所面临的难题。
鉴于目前关于场地污染刻画应用理论研究尚较匮乏,且相关研究成果较为分散,本文梳理了场地污染刻画的目的及其对应的钻井布点方式、常用的三维刻画方法模型及其案例应用,分析了“稀疏偏性”钻井土壤样点对刻画结果的影响,总结了三维“非平稳浓度场”条件下场地污染刻画的研究现状和存在问题。在此基础上,从多情景、非平稳、非线性、多源数据融合、多类模型耦合和复合污染刻画6个方面,展望场地土壤污染物含量精细刻画的研究趋势,以期为揭示地下“黑箱”环境中土壤污染物含量的三维空间分异特征提供方法参考。

2 场地污染刻画的目的及钻井布点方式

污染场地的调查目的通常包括计算修复药剂用量、估算污染土方量和评估分层健康风险等,对应的场地污染刻画分别为空间分布插值、修复边界划定和分层浓度均值估计。空间分布刻画通过离散钻井土样估计场地区域未采样点污染物浓度值,从而得到污染物三维空间分布[14];修复边界刻画通过离散钻井土样估计未采样点与标准阈值的关系划定超标修复边界[15];分层浓度均值刻画则通过估计分层污染物浓度均值以评估分层风险[16]。在污染场地原位土壤测土配方精准靶向化学修复时,需要估算场地三维空间不同点位的污染物浓度值,通过化学反应过程换算成需要注射的修复药剂处方图（图1a）。不同于三维插值刻画,修复边界的划分只需比较估计场地区域污染物浓度与标准阈值之间的大小关系,大于标准阈值为需要修复。在精细刻画修复边界时,污染边界内和边界外的刻画结果不确定性较小,不确定性大的“过渡区”（图1b,区域分布在离标准阈值一定置信区间范围内）常用于下一步加密布点[17,18]。美国的RBCA（Risk Based Corrective Action）、英国的CLEA（Contaminated Land Exposure Assessment）和中国的HERA（Health and Environmental Risk Assessment）3个代表性的场地风险评估模型,场地内污染物分层浓度均值是这类模型的一个重要的输入参数,以评估分层健康风险。
图1 场地污染刻画的目的

Fig. 1 The objectives of three-dimensional delineation of soil pollutants at contaminated sites

空间布点的任务是在充分挖掘现有先验知识的基础上,合理地选择和分配样点[19]。Brus等[20]将空间采样布点分为基于设计（Design Based）和基于模型（Model Based）的布点方法。基于设计的布点方式认为样本的值是固定的,每个样本具有入样概率,基于样本的分布假设估计总体的均值等参数。根据入样概率是否相等可进一步分为等概率布点（随机布点、分层布点和系统布点）和不等概率布点（判断布点）。基于模型的布点方式认为获得的所有样本值只是样本内在随机过程的一次实现,总体是无限的。布点前,调查者需要预先设定目标函数,然后采用优化模型求解目标函数得到优化布点。基于模型的布点方法适合估计空间污染物浓度,如污染物空间分布插值和边界划定。常见的目标函数包括基于地统计半变异函数的目标函数、地理空间和特征空间分布优化的目标函数等[21,22]。
根据钻井布点前所掌握的先验知识（历史钻井样点和辅助变量信息）状态可将场地钻井布点方式归纳为4类情景（表1）。其中污染场地历史三维钻井样点可直接表征场地污染物空间分布特征。污染场地的辅助资料信息可潜在表征场地的污染分布特征。常见的辅助资料包括地球物理探测技术获取的土壤温度场、水动力场等电阻信号分布反演数据,探地雷达获得的地下管线和构筑物分布,收集的地上建筑物分布和生产车间设计图纸、场地历史生产管理档案资料等。
表1 不同先验知识情境下场地钻井布点方式

Tab. 1 The strategies of borehole layout in different scenarios of prior knowledge at contaminated sites

先验知识情景 钻井布点方式
历史钻井样点(地理空间) 辅助资料信息(特征空间)
无 无 系统或随机布点
无 有 地理或特征空间无偏均匀布点,判断布点
有 无 地理空间加密布点
有 有 地理空间加密布点或特征空间无偏均匀布点
（1）场地无历史钻井样点且无任何辅助资料。由于调查者缺乏对场地污染信息的掌握,可采用系统或随机布点的方式。
（2）场地无历史钻井样点,但能收集到辅助资料信息。采用地理空间无偏布点或根据辅助资料进行特征空间无偏布点的方式[23,24],也可采用判断布点的方式。无偏均匀布点包括场地钻井点位水平方向各生产功能区无偏布点[25]、钻井垂直深度各地层的无偏布点[26]和关注污染物含量不同分位数区间的无偏布点[27]（图1a）。判断布点方法,采样点的选择是基于调查者对场地潜在污染分布的经验判断[28,29]。这种布点方法能够有效利用场地的历史资料和实地观测结果,但是在通过统计推断模型进行估计时可能存在较大的偏性。样本的质量取决于调查者的经验和所获取的资料信息的完整度。
（3）场地存在历史钻井样点,无辅助资料信息。由于土壤污染的隐蔽性和受钻井调查成本的约束,场地土壤污染调查通常采用两次以上的多阶段布点过程[30,31]。当存在历史数据时,可先利用历史钻井样点拟合半变异函数,基于空间自相关性指导下一步加密布点。
（4）场地既存在历史钻井样点,又能收集到辅助资料信息。为利用稀疏的钻井样点获取准确的半变异函数指导加密布点,可通过融合相关辅助变量[32,33]。但通常一些可用的辅助变量的不确定性较高,在评估多源协变量数据的不确定性并分析其与目标变量间的内在关联关系基础上,有研究通过贝叶斯框架融合多源不确定性的协变量“软数据”以提高半变异函数的拟合精度[34]。此外,辅助变量也可用于对特征空间进行均匀优化,实现地理空间和特征空间多目标优化布点,如基于辅助变量的拉丁超立方和方差四叉树方法[35,36]。

3 场地污染刻画模型和案例应用

场地污染分布插值刻画模型可分为非地统计插值法（确定性插值法）和地统计插值法（概率性插值法）两类[11]。非地统计插值法包括IDW（Inverse Distance Weighting）、Natural Neighbor和Voronoi/Delaunay等;地统计插值法包括Ordinary Kriging、Indicator Kriging等（表2）。相比于确定性插值方法,地统计概率插值方法更能够真实地反映场地钻井点位的空间结构性和土壤污染物的局部异质性,以得到较高的预测精度。此外,地统计插值法能在先验知识不足时估计预测结果的不确定性,为场地修复的决策者或风险评估人员提供估计结果可信度参考。然而,基于地统计学方法得到无偏最优的场地污染刻画结果需要满足空间二阶平稳假设或内蕴假设[37]。由于场地地下“黑箱”环境土壤污染成因复杂,基于平稳的三维插值刻画模型得到的污染物含量空间分布与实际的偏差较大,基于非平稳的场地污染刻画研究有望揭示地下“黑箱”环境中土壤污染物的空间分异性特征,但其理论在污染场地中的应用研究尚需进一步深入。
表2 空间统计模型在场地管理中的应用案例

Tab. 2 Summary of case studies on the application of spatial statistics to the management of contaminated sites

介质 刻画方法模型 软件工具 污染物类型 功能 案例地点 文献来源
土壤 Ordinary kriging MVS/EVS$ 有机污染物 ③ ⑥ ⑦ 中国重庆化工厂 [7]
土壤 Ordinary/Indicator kriging MVS/EVS$ 有机污染物 ③ ⑦ 中国北京焦化厂 [13]
土壤 Moran's I, LISA Open GeoDaW 有机污染物 ⑤ ⑥ 中国北京焦化厂 [28]
土壤 Ordinary kriging MVS/EVS$ 有机污染物 ① 中国河北某化工厂 [29]
土壤 Ordinary kriging MVS/EVS$ 有机污染物 ③ ⑥ 中国江苏氯苯厂 [47]
土壤 Kriging, IDW, Nearest neighbor MVS/EVS$ 有机污染物 ③ ⑥ ⑦ 中国山东皮革厂 [52]
土壤 Ordinary kriging MVS/EVS$ 有机污染物 ④ ⑦ 中国上海化工厂 [55]
土壤 Ordinary kriging Voxler$ 重金属 ③ 中国上海化工厂 [56]
土壤 Ordinary kriging, Conditional simulations GS+$, ArcGIS$ 重金属 ④ ⑧ 中国某铁合金厂 [57]
土壤 Point/Block kriging, Exploratory, Variography ArcGIS$ 重金属 ② ⑤ 美国乔治亚州垃圾
填埋场		 ITRC
土壤 IDW, Ordinary kriging ArcGIS$ 重金属 ③ ⑤ 日本福岛核电站 ITRC
土壤 IDW, Ordinary kriging MVS/EVS$ 重金属 ③ ⑦ ⑨ 美国伊利诺伊州冶炼厂 ITRC
底泥 Natural neighbor MATLAB$ 重金属 ③ 美国威斯康星州射击场 [50]
底泥 Exploratory, Variography, Point/Block kriging ArcGIS$ 有机污染物 ① 美国新泽西州码头 ITRC
底泥 Variogram, Conditional simulations ISATIS$ 有机污染物 ④ ⑤ ⑦ 加拿大魁北克市
码头		 ITRC
地下水 Regression, Delaunay mesh, Sampling algorithm MAROSW 有机污染物 ① 美国加利福尼亚州危险废物处理厂 ITRC
地下水 Penalized splines, Delaunay GWSDATW 有机污染物 ⑥ 美国新泽西州石油化工厂 ITRC
地下水 Voronoi/Delaunay MAROSW 有机污染物和重金属复合 ① ⑥ 美国德克萨斯州冶炼厂 ITRC
地下水 Kriging, Iterative thinning, Quasi-genetic optimization GTSW 有机污染物 ① ⑨ 美国内布拉斯加洲 ITRC
地下水 Ordinary kriging MVS/EVS$ 有机污染物 ① ③ ⑧ 科威特战地 [51]

注：软件工具获取方式：W为开源免费, $为商用;功能分类：①为钻井采样布点,②为均值浓度估算,③为空间分布刻画,④为修复边界划定,⑤为热点识别,⑥为空间格局分析,⑦为土方量估算,⑧为不确定性分析,⑨为时空格局分析。

土壤污染刻画的地统计理论从二维拓展到三维,传统的方法是在垂直方向上剖分成不同的切面,将每个切面上的二维插值结果在计算机中可视化表征,然后将多个水平切面通过土壤剖面深度函数集成到三维空间中,如多项式深度函数[38]、等面积二次样条曲线（EAQSF）[39,40]。然而,有研究表明土壤深度函数方法刻画的三维土体在水平和垂直方向上分别具有独立的变异性,缺乏对土壤属性真实三维各向异性的描述[41]。另一种三维空间插值刻画的思路是在传统二维插值的理论基础上,直接套合X、Y、Z方向的半变异函数并设定三维搜索邻域,通过使用垂直方向的线性趋势去除和高程膨胀系数来表征数据值在水平和垂直方向的变异性差异[42],结合Kriging理论进行三维插值[43,44]。以上两类刻画的半变异函数拟合是通过已知的采样点数据拟合误差最小的半变异函数模型,但却忽略了变异函数模型参数本身的不确定性。近年来由Esri推出的三维经验贝叶斯克里格（Empirical Bayesian Kriging, EBK）认为模型的参数是一个随机变量,可通过融入模型参数的先验知识（如块金值—Nugget,基台值—Sill和变程值—Range）估计基础半变异函数在每个已知采样点的估计误差来更新半变异函数[45,46]。EBK半变异函数的拟合方式需要极小的交互式建模过程,且对于“稀疏偏性”和“复杂场景”的数据集比传统半变异函数拟合方式的结果更稳健,三维刻画精度更高。
深层土壤污染物的分布状况对于理解场地土壤污染物的垂直迁移能力,分析水文地质条件对污染物分布的影响和揭示三维污染土体的空间分异特征提供重要信息[8, 47-48]。然而,受三维可视化表征技术不成熟等多方面限制,深层土壤污染物的精细刻画结果在一段时期难以用计算机可视化表征[49]。近年来,随着计算机显卡硬件能力和三维复杂地质体可视化表征技术的发展,为复杂环境场地污染刻画提供新的手段。表2汇总了目前场地污染刻画中常用的模型和可视化表征软件工具。表2中可看出,一些软件工具因其独特的功能被广泛应用,如MVS/EVS的土方量估算和不确定性分析,GTS的时空格局分析、钻井布样优化,ISATIS的不确定性分析和VSP的钻井布点优化。此外,一些学者研发了大量的开源包和三维可视化工具可供三维变异函数,各类三维克里格,序贯高斯模拟、序贯指示模拟等的计算和三维表征（PyGSLIB、GeostatsPy和PyKriging等）。基于这些工具包,研究者可将三维空间刻画模型和贝叶斯框架、深度学习模型等进行耦合。
表2在美国超级基金场地修复的案例（ITRC Report, https://gro-1.itrcweb.org/）基础上,总结了国内外文献中关于空间统计方法在场地应用中的案例。表2列出了空间统计方法在场地土壤、底泥和地下水3类环境介质中对有机污染物和重金属2种污染物刻画的典型案例。针对确定性插值方法和地统计插值方法在场地污染刻画方面的应用,近年来均已有相关研究报道,如Ren等[47]采用Oridinary Kriging,结合EVS Pro三维可视化技术对江苏某氯苯污染的场地进行深层污染分布插值刻画。Perroy等[50]采用Nature Neighbor对美国西南部的某射击场地底泥Pb污染进行了三维插值刻画,分析其空间分异特征。Yihdego等[51]采用EVS Pro软件的Ordinary Kriging三维模型对海湾战争导致的科威特地区地下水总石油烃和总溶解固体两种物质进行三维污染边界划定,并基于初步采样的污染刻画结果为补充采样给出成本效益的优化方案。有研究表明地统计概率型插值法更适合于污染场地土壤污染物含量高变异性特征的三维刻画。如门晓晔等[52]比较了EVS Pro软件中的Ordinary Kriging、IDW和Nearest Neighbor三种插值刻画模型,发现Kriging法更好地反映场地内土壤污染物的分布特征。Jones等[53]在比较Kriging、Natural Neighbor和IDW插值方法对三维污染物的分布特征描述时,也发现Kriging法能产生更小RMSE误差。不同类型的污染物在土壤中的迁移扩散能力差异较大,易溶于水的污染物和挥发性的污染物迁移能力较强,而易被土壤胶体吸附的污染物迁移能力较弱。因此,Pannecoucke等[54]建议将污染分布插值刻画模型与特定污染物的迁移机理模型相结合。

4 场地污染刻画的影响因素

土壤钻井数据的“稀疏偏性”和污染物浓度场的“三维非平稳”特征是影响场地污染刻画精度的主要因素[14]。下面以空间统计推断方法中最具代表性的地统计概率插值法为例。一方面场地钻井土样数据的“点位稀疏,偏态分布”特征[58],导致以估计方差最小为目标的地统计学插值推断方法产生平滑效应[59],从而丢失场地中局部有意义的污染分布细节。在空间上适量补充钻井点位或增加协变量进行钻井数据纠偏处理可克服因“稀疏偏性”样点产生的插值刻画精度低的问题。另一方面,场地土壤污染物具有“污染土体深,含量值空间变异大”的特征[28],土壤污染物浓度场难以满足地统计学插值的二阶平稳性假设,由此拟合的半变异函数在区域插值时难以实现无偏最优的估计结果[60]。可以划分非平稳类型,通过去趋势或变换的方式将非平稳的问题转化为平稳插值刻画问题[61]。对于复杂的非平稳情景,可以直接采用无需非平稳假设的三维刻画方法,如指示克里格、析取克里格和机器学习等[13, 62]。

4.1 土壤钻井数据的“稀疏偏性”特征对场地污染刻画的影响

场地钻井样点的偏性包括钻井三维空间的位置偏性和土样污染物含量值的属性偏性（图2）。新发布的《建设用地土壤污染状况调查技术导则》（HJ 25.1—2019）中规定,布设场地钻井的数量与场地地块的大小有关,垂直方向可采用0.5~2 m的等间隔取样,水平钻井之间的布点密度要大于40 m×40 m。相对于工业型污染场地中污染物含量值的变异系数高达200%[63],现有规定的采样密度仍较“稀疏”,难以实现场地污染精细刻画。场地土壤初步采样时通常按生产功能区分区布点[25]（在污染发生可能性较低的区域少量布点）或在潜在污染源周边判断布点[29],以初步快速锁定污染源。这种布点方式获取的稀疏钻井数据易导致样本在水平空间位置上的非均匀偏性特征[64]（图2a）。此外,在场地钻井过程中有时会遇到岩石或储油罐等阻力无法继续钻进,在垂直方向不同岩层内产生样点数据的非均匀偏性特征（图2b）,导致垂直分层浓度均值的计算结果存在较大偏误（图2c）。由于场地土壤的关注污染物为ppm级的痕量元素点源污染类型,大部分场地区域土壤污染物含量值较低,而少量处于场地污染源附近的土壤具有高的污染物含量值,这种现象使得污染物的含量值直方图呈偏正态分布。直接采用经典的统计推断方式得到的均值估计量存在污染物含量均值高估的现象,出现无法准确反映场地整体污染水平或垂直分层浓度均值水平。
图2 场地土壤钻井点位数据的偏性特征

Fig. 2 Highly skewed characteristics of soil borehole data at contaminated sites

受自然背景和工业活动强干扰的叠加影响,在一些污染物浓度低值钻井样点周边存在异常的真实高值点[65]（图2c）。为了对具有高偏态统计特征的数据用克里格方法进行统计推断,一般采用正态变换纠偏的方法,使数据转化成正态分布或者近似正态分布。土壤环境数据的正态变换,常采用Box-Cox、Rank Order和Normal Score 3种变换方法：对数正态变换方法是Box-Cox变换的一个特例[66],对符合对数正态分布统计特征的偏性数据变换有效;Rank Order变换方法[67,68]适用于整合多种不同类型的数据集;Normal Score变换方法[69],首先对数据集进行排序和分级,然后为数据集中每个级别找到标准正态分布中的同等对应级别,再用与这些级别关联的正态分布值构成变换后的数据集。根据痕量元素在土壤多孔介质中的累积和迁移特征,有研究经过对比发现对数正态分布转换对冶炼厂表层土壤污染物插值刻画效果较好[70]。

4.2 空间“非平稳浓度场”对场地污染刻画的影响

由于空间数据的自相关性[71]与分异性[72]两大特性同时存在,严格的二阶平稳性假设通常难以满足。场地三维污染土体受重力场[73]、土壤质地[8]、地形[7]和地面生产功能区建筑物分布等多因素的交互作用影响,使得场地污染物浓度场呈现非平稳状态。
空间非平稳性包括均值和方差非平稳[61, 74-76],本文根据场地污染物浓度场非平稳的统计特征分为3种典型类型[77]：空间趋势非平稳（Tendency）,各向异性非平稳（Anisotropy）和空间异质性非平稳（Heterogeneity）。
4.2.1 场地浓度场空间趋势非平稳 空间趋势非平稳是指非均质地理变量的均值在空间上存在空间趋势。可用全局或局部的多项式趋势面（或深度函数）进行拟合,如泛克里格方法（Universal Kriging）和基于深度函数的三维插值[78];也可采用环境协变量模拟其空间趋势,如回归克里格（Regression Kriging）方法。在场地地下饱水带受水动力场的影响,垂直方向上的水流速度通常比水平方向上的水流速度慢。因此,污染物随流体流动在水平方向上的扩散程度更大,图3显示了受饱水带地下水水动力场影响的焦化场地污染物局部多项式趋势面拟合结果。场地污染物三维刻画中可以通过剔除该拟合的趋势来提高刻画精度。
图3 地下水流影响下场地浓度场的趋势非平稳

注：地下水水位A处高于B、C、D处,产生向C和D处地下水流动。

Fig. 3 Spatial trend non-stationarity of concentration field influenced by the flow field of underground water

4.2.2 场地浓度场各向异性非平稳 各向异性是相对于各向同性而言,指地理变量在不同方向上表现出不同的变异特征,变异函数的值与点对之间的距离和方向两个因素有关。各向异性的变异按照其性质可分为几何异向性及带状异向性[79]。几何异向性在各个方向上具有相同的基台值（Sill）和不同的变程值（Range）,因此也被称为变程值各向异性。不同方向的变异性差异可用变程值的比值来描述（各向异性比值系数）,通过简单的比值变换转换成各向同性的处理方式在实际应用中较为常用。受重力场和水动力场耦合的作用影响,场地土壤多孔介质中污染物含量值在垂直方向的变异性要比水平方向的变异性大[42],即在插值时水平方向上已知点对预测值的相关性比垂直方向大（图4）。实际场地污染刻画中,这种由重力场引起垂直方向和水平方向的各向异性特征可通过一个各向异性比值系数（变程值大小的比值）来转换成各向同性的污染物浓度场[8]。
图4 场地浓度场水平和垂直方向上的各向异性非平稳

Fig. 4 Anisotropy non-stationarity of concentration field in horizontal and vertical directions

4.2.3 场地浓度场空间异质性非平稳 空间异质性非平稳比前两类表现出更强的非均质性,指的是地理变量的方差在空间上呈现出的非平稳,包括空间局部异质性非平稳和空间分层（或分区）异质性非平稳[80,81]。地面功能区生产车间的潜在点污染源导致空间局部异质性非平稳,这种空间异质性若能用趋势面拟合则可归类为局部空间趋势非平稳。场地空间分层异质性非平稳是指污染物浓度场在全局上是非平稳的,而在分层的子区域相对平稳[82,83],可采用空间划分子区域转化成平稳状态。场地土壤污染物在不同地层中的迁移能力和积累特点存在较大的差异,以场地DNAPL（密度大于水的非水相液体）污染物的三维刻画为例（图5）,DNAPL污染物在垂直方向容易发生迁移,但如果场地中存在黏土层这样的弱透水层将会显著影响污染物的垂直迁移能力,导致DNAPL污染物容易在弱透水层富集。若不考虑地层的空间分层异质性非平稳影响,在空间平稳假设情况下拟合的三维半变异函数将难以描述DNAPL污染物的三维空间结构特征。实际场地污染刻画中可以发展在贝叶斯框架下,融合场地地层信息的先验知识,采用分层克里格的刻画方法[84]。
图5 地层影响下DNAPL浓度场的空间异质性非平稳

Fig. 5 Heterogenous non-stationarity of concentration field of DNAPL influenced by soil textures

在大型复合污染场地中,以上3种非平稳形式并非独立存在,场地土壤污染物含量在土体较深、垂直差异较大的土壤质地中通常为多种非平稳形式互相耦合。如某种非平稳是由空间趋势非平稳和各向异性非平稳的耦合结果,某个分层异质性非平稳空间中的子区域内存在平稳、空间趋势非平稳和各向异性非平稳等不同情形。因此,针对复合污染场地空间“非平稳浓度场”需要开展耦合多种非平稳情形的三维刻画模型研究工作。

5 总结与展望

科学诊断和有效管控场地污染风险已成为中国土壤污染防治工作的关键。污染场地多处在新型城市区域,对污染场地风险管控策略的精细化提出了更高的要求,因此需要精准的三维刻画信息作为支撑。然而,污染场地作为一个耦合地上地下多要素的三维复杂系统,具有介质异质性强、污染隐蔽等特点,使污染场地的三维钻井离散监测数据在实际土壤污染刻画方面应用难度较大,海洋和石油勘探研究中相对成熟的三维刻画模型难以直接借鉴。近年来,随着空间统计学插值理论和方法、三维复杂地质体全息可视化表征技术的发展取得重大进步,为复杂环境场地污染刻画提供新的手段。目前国内外关于空间统计方法在区域二维土壤污染物含量的插值、数据的纠偏、插值结果的不确定性计算和土壤空间布点理论等方面的应用已经开展较多的研究,并且一些理论和方法已日趋成熟。但在面对场地三维污染刻画时存在的“钻井点位稀疏,偏态分布”“污染土体深,污染物浓度场空间非平稳”特点时,现行的离散钻井采样常因土壤污染物含量的高空间异质性导致数据代表性和重现性差,现行的场地污染物刻画结果存在较大的不确定性。
未来场地污染刻画研究可从多情景、非平稳、非线性、多源数据融合、多类模型耦合和复合型污染刻画6个方面突破,以实现地下“黑箱”环境土壤污染透明化,提升场地污染风险的科学诊断和精细化管控水平。

5.1 由单一场景场地污染刻画方法转向多情景条件下的刻画方法体系

场地水文地质环境复杂且钻井布点方式多样,在场地不同钻井点位空间代表性情景下,需定量表达稀疏样本的空间偏性,以实现不同场景场地土壤钻井样本统计特征的识别及度量。此外,场地污染物类型多样,不同污染物的迁移特征存在差异,需解析出场地土壤污染物浓度场的均值非平稳性和方差非平稳类型,研究不同非平稳类型的度量指标。针对稀疏钻井点位偏性、污染物类型和污染物浓度场的非平稳类型,研发一套多情景条件下的综合污染刻画方法体系。

5.2 由平稳的场地污染刻画方法转向非平稳的三维刻画方法

当前针对场地污染刻画的研究中,使用的以地统计方法为代表的空间统计模型均需要场地的土壤污染物浓度场满足严格的二阶平稳或内蕴假设。而实际场地三维污染土体在强工业活动干扰及复杂水文地质条件的影响作用下很难满足该假设。由此拟合的变异函数难以准确描述污染物的空间结构特征,造成污染刻画结果不确定性大的问题[14]。未来在改进非平稳场地污染刻画上,一方面可将空间非平稳刻画问题转化为平稳刻画问题,如去趋势或变形变换等处理;另一方面可直接构建无需平稳假设的刻画模型。如指示克里格或析取克里格等。

5.3 由线性三维刻画模型转向非线性三维刻画模型

受场地局部复杂水文地质条件的影响,污染物在三维空间中的迁移特征难以被线性的空间统计学方法捕捉,发展基于贝叶斯框架下的机器学习[62, 85]、或深度学习的方法[86,87]能有效提高刻画精度。尤其是近年来地理人工智能领域兴起的GNN图神经网络和GAN对抗生成神经网络等卷积神经网络插值刻画方法[86, 88]有望解决复杂地质体环境下的场地污染刻画问题。

5.4 由单一离散土壤钻井数据转向场地地上—地表—地下全空间多源数据融合

集成融合污染场地中温度场、重力场、水动力场和电磁信号等多源不确定性数据,研究贝叶斯先验框架下顾及污染物空间异质性、污染物的迁移规律、土壤理化性质的高精度污染刻画模型,如扩展现有基于二维区域化变量的协同克里格,回归克里格方法,经验贝叶斯克里格方法等[45,46]。

5.5 由地统计为主导的三维刻画模型转向空间统计与机理模型相结合

基于地统计方法的场地污染刻画能够提供线性无偏最优的结果,但刻画的结果过于依赖于钻井土样的数据结构。尤其是对于具有“稀疏偏性”样点时,采用基于地统计的方法刻画精度低。机理模型考虑了污染物溶质迁移过程的复杂动力学过程,在实现较高的刻画精度时需要获得大量参数用于定义模型的初始和边界条件,然而这些参数的获取成本较高且会引入难以估算的不确定性。集成地统计模型与机理模型的模拟结果,将场地土壤污染物迁移机制模型和空间统计模型相结合,既能克服传统单一空间统计预测模型的不足,又能降低调查成本[89]。

5.6 由单一污染物场地三维刻画转向复合型污染刻画应用

当前的工业污染场地中大型复杂污染场地居多,该类场地占地面积大、涉及行业多、关注污染物种类多且污染风险高。在开展大型复杂场地污染刻画时,需要关注复合污染刻画结果的精度检验,分析刻画结果误差的来源及不确定性传递的规律,在此基础上评估不同污染物类型的钻井土样总体特征、样本分布等情景下复合型三维刻画模型的适用性[8, 90]。

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