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2022 , Vol. 77 >Issue 1: 93 - 105

DOI: https://doi.org/10.11821/dlxb202201007

地表过程与星球研究

川西高寒山地土壤有机碳与铁、铝矿物复合体分布特征

  • 车明轩 , 1 ,
  • 吴强 1, 2 ,
  • 方浩 1, 3 ,
  • 康成芳 1, 4 ,
  • 吕宸 1 ,
  • 许蔓菁 1 ,
  • 宫渊波 , 1
展开
  • 1.四川农业大学林学院,成都 611130
  • 2.泸州市水务局水利管理站,泸州 646000
  • 3.剑阁县水利水电事务中心,广元 628300
  • 4.甘肃省生态环境工程评估中心,兰州 730000
宫渊波(1957-), 男, 教授, 博士生导师, 主要从事水土保持和生态恢复研究。E-mail:

车明轩(1992-), 男, 博士生, 主要从事水土保持及土壤碳循环研究。E-mail:

收稿日期: 2020-08-17

  要求修回日期: 2021-09-19

  网络出版日期: 2022-03-25

基金资助

四川省科技厅重点课题(2015FZ0022)

版权

版权所有,未经授权,不得转载、摘编本刊文章,不得使用本刊的版式设计。
收起

Distribution of soil organic carbon associated with Al and Fe minerals within alpine mountain soils in western Sichuan

  • CHE Mingxuan , 1 ,
  • WU Qiang 1, 2 ,
  • FANG Hao 1, 3 ,
  • KANG Chengfang 1, 4 ,
  • LYU Chen 1 ,
  • XU Manjing 1 ,
  • GONG Yuanbo , 1
Expand
  • 1. College of Forest, Sichuan Agricultural University, Chengdu 611130, China
  • 2. Water Management Station of Luzhou Water Authority, Luzhou 646000, Sichuan, China
  • 3. Jiange affairs center for water conservancy and hydropower, Guangyuan 628300, Sichuan, China
  • 4. Gansu Appraisal Center for Eco-Environment & Engineering, Lanzhou 730000, China

Received date: 2020-08-17

  Request revised date: 2021-09-19

  Online published: 2022-03-25

Supported by

Science and Technology Department Project of Sichuan(2015FZ0022)

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Copyright reserved © 2022
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摘要

为了量化川西高寒山地土壤与铁、铝矿物相关的有机碳含量以及探讨川西高寒山地土壤铁、铝矿物对有机碳稳定性和累积方式的影响,采用选择性提取法研究了川西高寒山地的山地灰化土（MP)和高山草甸土（AM）中土壤有机碳与晶质金属氧化物（DH）提取、短程有序（HH）提取、矿物复合体以及有机—金属配合物（PP）提取中的有机碳和铁、铝的分布。结果表明,MP中DH,HH和PP提取的碳含量分别为(10.91±6.23) g/kg、(5.92±1.66) g/kg和(8.76±2.29) g/kg,分别占有机碳的20.92%,12.07%和19.93%;而AM中DH、HH和PP提取的碳含量分别为(9.05±1.33) g/kg、(5.52±1.02) g/kg和(9.12±3.21) g/kg,分别占有机碳的21.04%、12.47%和19.34%。3种提取剂提取的碳含量以及其占有机碳的百分比在MP和AW的A层土壤中均表现为PP > DH > HH,而在B层土壤中则表现为DH > PP ≈ HH。随着土壤深度的增加,深层土壤中次级矿物和晶体矿物丰度的显著增加,导致有机碳与铁、铝矿物复合体由有机—金属配合物主导转变为有机碳与晶质金属氧化物形成的复合体主导。PP提取的碳和其所占有机碳的百分比表现为A层高于B层,而DH和HH提取的碳含量和其所占有机碳的百分比大体表现为A层低于B层。由于MP特殊的土壤性质,这种差异在MP中更为明显。3种提取剂提取的金属（Al+Fe）含量在两种土壤中均表现为DH > HH > PP。而其提取的碳与金属的摩尔比表现为DH < HH < PP,说明随着铁、铝矿物的结晶度增加,其与有机质的作用从共沉淀、络合而向吸附作用转变。DH,HH和PP提取的碳与SOC的相关分析表明,MP中土壤有机碳的累积在一定程度上受晶质铁、铝矿物与有机质的相互作用而驱动;AM中土壤有机碳的累积在一定程度上受短程有序矿物与有机质的相互作用以及有机—金属配合物的驱动。本文研究表明,土壤中的铁、铝矿物与有机碳形成的复合体在一定程度上驱动着川西高寒山地土壤有机碳的积累,不同土壤类型中,与矿物相关的有机碳的分布不同,其有机碳的积累方式也不同。

关键词： 土壤有机碳稳定性; 山地灰化土; 高山草甸土; 有机矿物复合体; 金属矿物相

本文引用格式

车明轩 , 吴强 , 方浩 , 康成芳 , 吕宸 , 许蔓菁 , 宫渊波 . 川西高寒山地土壤有机碳与铁、铝矿物复合体分布特征[J]. 地理学报, 2022 , 77(1) : 93 -105 . DOI: 10.11821/dlxb202201007

Abstract

The chemical protection mechanism of soil organic carbon (SOC) was explored to quantify the distribution of organic carbon protected by iron (Fe) and aluminum (Al) minerals in two alpine soils. Selective extraction methods were used in mountain podzolic (MP) soil and alpine meadow (AM) soil to investigate the distribution of SOC, as well as Fe and Al contents of SOC associated with crystalline metal oxides extracted by (dithionite-HCl, DH), short-range-order minerals extracted by (hydroxylamine-HCl, HH) and organo-mineral complexes extracted by (Na-pyrophosphate, PP). Results showed that the carbon concentrations extracted by DH, HH, and PP in MP soils were (10.91±6.23) g/kg, (5.92±1.66) g/kg, and (8.76±2.29) g/kg, respectively. These oxides, minerals, and complexes accounted for 20.92%, 12.07%, and 19.93% of SOC, respectively. Comparatively, the carbon concentrations for DH, HH, and PP in AM soils were (9.05±1.33) g/kg, (5.52±1.02) g/kg, and (9.12±3.21) g/kg, accounting for 21.04%, 12.47%, and 19.34% of SOC, respectively. The distribution of carbon contents and their proportions to SOC extracted through three extractants showed an order of PP > DH > HH in the A horizon and an order of DH > PP ≈ HH in the B horizon, for both MP and AM soils. An increase in soil depth, together with increasing abundance of secondary minerals and crystalline minerals in deeper soils, leads to organo-mineral associations changing from being dominated by organo-metal complexes to being dominated by the crystalline mineral-associated organic carbon. PP-extracted carbon contents and its relative proportion to SOC were higher in the A horizon than those in the B horizon, whereas DH- and HH- extracted carbon contents and their proportions to SOC were generally lower in the A horizon than those in the B horizon. These differences were more pronounced in MP because of its special soil property. The distribution of metal (Al+Fe) contents extracted by the three extractants showed the order DH > HH > PP in both soil types. However, the molar ratio of carbon-to-metal showed the order DH < HH < PP, suggesting that as the degree of mineral crystallization increases, the interaction between minerals and carbon changed from precipitation dominant to adsorption dominant. A correlation analysis of DH, HH, PP, and SOC suggested that the accumulation of SOC was driven to a certain extent by the association of crystalline Fe and Al minerals and organic matter in MP, as well as the association of short-range-order minerals and organic matter as well as organo-metal complexes in AM soils. The organomineral associations are, to some extent, driving the accumulation of SOC in alpine mountain soils in western Sichuan. The distribution of organic carbon associated with minerals and the accumulation ways of organic carbon is different across various soil types.

Key words： soil organic carbon stability; mountain podzolic soil; alpine meadow soil; mineral-organo associations; metal mineral phase

1 引言

土壤有机碳库是陆地生态系统中最大的碳库,储存着约1580 Gt的有机碳[1]。在如此庞大的有机碳储量下,即使土壤有机碳库发生微小的改变,也可能会显著增加或者降低大气中碳的含量,进而影响全球气候变化[2]。因此,土壤有机碳的稳定性成为评估或者预测土壤碳循环以及大气碳含量变化的关键因素。土壤有机碳稳定性被定义为有机碳对分解和矿化的抗性[3,4],近年来引起了广泛的关注。先前的研究认为,土壤有机碳自身的复杂分子生化抗性（例如木质素和角质素等）是影响有机碳稳定性的关键因素[5,6]。然而近年来的研究表明稳定的有机质更多的来源于简单的碳而非复杂的碳组分,并强调了微生物对有机质的空间不可及性是控制有机碳长期稳定性的关键因素[7,8]。这一观点表明团聚体对有机碳的物理保护和土壤矿物对有机碳的化学保护（通过吸附和共沉淀形成有机—矿物复合体）对有机碳稳定性起着至关重要的作用[9,10,11]。
铝和铁是土壤中丰度最高的两种金属元素,由于其矿物相表面的高反应特性和分布的广泛性,对土壤有机碳的储存有着重要意义[12]。土壤中铝和铁矿物相的结晶程度范围分布很广,从简单的铁、铝离子,无定型矿物,短程有序矿物直到完全结晶的矿物[12,13]。而几乎所有结晶程度的矿物均能与土壤有机碳发生反应,通过螯合、共沉淀以及表面吸附等过程与有机碳形成有机—矿物复合体[13],从而对土壤有机碳的累积和稳定性产生影响。固态的铁、铝氧化物、水化物和氢氧化物以及短程有序矿物是土壤中可溶性有机质的有效吸附剂[12,13]。有机质（特别是羧基官能团）在铁、铝矿物表面的吸附能抵抗微生物酶对其的分解,从而增加其稳定性[14,15]。此外,新的研究表明土壤有机—矿物复合体可以作为胶结物质将有机质和黏土矿物联结,形成中密度的土壤微团聚体,进一步阻止微生物对有机质的分解并限制氧气的扩散,从而抵抗微生物对有机碳的分解[16,17]。大尺度的研究表明,土壤铁、铝矿物与土壤有机碳的丰度和基于14C的平均存留时间均呈正相关,而短程有序矿物与土壤有机碳的分解呈负相关[18,19,20,21],说明了铁、铝矿物在土壤有机碳的累积和稳定性的重要作用。此外,可溶性铁、铝与有机质形成的络合物是与金属矿物相关的有机碳库的重要组成部分,其对有机碳稳定性的重要作用也在火山土和灰化土中被证明[22,23]。20世纪90年代以来关于土壤铝、铁矿物与有机质储存的研究得到了越来越多的关注,然而国内还鲜有报道。
山地生态系统在1 m深的土层内储存的有机碳约占全球有机碳库的29%[24]。然而,由于其环境的脆弱性,山地土壤有机碳极易受到扰动,尤其在全球气候变化背景下。川西高原的折多山为大雪山一脉,位于青藏高原东缘,是中国一、二级阶梯的结合部,也是土壤环境变化最剧烈的区域,属于典型的生态环境脆弱区及温度变化敏感区[25,26]。而高山灌丛草甸作为高山生态系统中的第一道防线,有着重要的生态屏障作用。在全球气候变化的背景下,雪线升高导致的高海拔地区植被和土壤微生物群落的变化可能会显著影响土壤有机碳的输入与分解,从而对有机碳的积累与稳定性产生影响。因此,对于山地生态系统的土壤有机碳累积与稳定性的评估十分必要。尽管国内学者从不同角度对高寒地区的土壤碳动力学进行了大量研究,然而关于土壤铁、铝矿物对有机碳储存方面的研究还鲜有报道[25,26,27,28]。本文以川西高寒山地中两种广泛分布的土壤类型（高山草甸土、山地灰化土）为研究对象,通过选择性溶解法来分析与不同结晶度的铝、铁矿物相相关的有机碳丰度,从铝、铁矿物对有机碳的化学保护机制的角度对川西高寒山地土壤有机碳的累积和稳定性进行评估,以期探究两种山地土壤中有机碳与铁、铝矿物复合体的分布,对川西高寒山地土壤的有机碳循环和气候变化提供一定理论依据与数据支撑。

2 材料与方法

2.1 样品采集与制备

土壤样品均采集于四川省甘孜州折多山西部。该区域地处青藏高原东缘,主要地貌特征为高山峡谷。属青藏高原亚湿润气候区,具高原气候特征,气候干燥日照充分、昼夜温差大,年日照2000~2500 h,年平均降水量1600 mm,年平均气温≤ 8 ℃。降水年内分配不均,主要集中在夏季;降雪主要集中在11月至次年4月,冷季漫长,无明显夏季。研究区内的主要土壤类型为山地灰化土（Mountain Podzolic Soil, MP）和高山草甸土（Alpine Meadow Soil, AM）。
为尽可能降低气候,地形,植被等对土壤性质的附加影响,选择两种土壤分布地区毗邻的2块样地。山地灰化土的采集样地（30°2′25′′N、101°49′53′′E,海拔3850 m）与高山草甸土的采集样地（30°2′20′′N、101°50′21′′E,海拔3803 m）相距约0.5 km,植被类型基本一致,具体植被分布及土壤基本理化性质见表1。样品采集于2017年7月,分别于每种土壤类型分布区域选择6个20 m× 20 m的样方,共12个样方进行采集。土壤样品根据土壤发生层次进行划分。其中山地灰化土分为A层（灰化层,约3~16 cm;0~3 cm为未分解和半分解的腐殖质层）和B层（铁铝层,约16~41 cm）;高山草甸土分为A层（淋溶层,约0~28 cm）和B层（淀积层,约29~54 cm）。在每个样地内采用S形取样法,各层样品重复3次取样。采样时,将新鲜土壤样品中的根系,石砾等杂质去除,然后混合均匀为一个复合样品。采集完成后,将土壤样品分为两部分。一部分新鲜样品过孔径2 mm筛后,置于4 ℃保温箱密封保存,带回实验室用于土壤含水量的测定;另一部分带回实验室自然风干,研磨后分别过孔径2 mm和0.15 mm的筛。通过孔径2 mm筛的土壤样品用于土壤pH和有机—铁、有机—铝矿物复合体含量的测定;土壤通过孔径0.15 mm筛的土壤样品用于土壤有机碳的测定。
表1 山地灰化土和高山草甸土的基本理化性质与生长植被

Tab. 1 Basic physicochemical properties and vegetation of mountain podzolic soil and alpine meadow soil

土壤类型 土壤层次 SOC(g/kg) SWC(%) pH 砂粒(%) 粉粒(%) 粘粒(%) 主要植物物种
山地灰化土 A 37.79
(3.08)
Aa		 33.44
(9.67)
Aa		 5.07
(0.25)
Aa		 17.38
(5.90)
Aa		 66.66
(3.98)
Aa		 15.96
(2.04)
Aa		 杜鹃,高山柏,云杉,冷杉,小檗
B 61.23
(8.51)
Ba		 22.36
(4.58)
Ba		 5.67
(0.32)
Ba		 23.53
(13.45)
Aa		 58.72
(9.30)
Aa		 17.75
(4.59)
Aa
高山草甸土 A 57.01
(11.02)
Ab		 22.45
(7.93)
Aa		 5.70
(0.13)
Ab		 29.85
(6.07)
Ab		 48.04
(3.98)
Ab		 22.11
(2.34)
Ab		 高山柏,杜鹃,小檗,委陵菜,狼毒
B 37.23
(9.22)
Bb		 25.96
(4.22)
Aa		 6.13
(0.35)
Bb		 28.52
(2.87)
Aa		 49.95
(1.71)
Ab		 21.53
(2.28)
Aa

注：表中数据以平均值(标准差)表示;SOC为土壤有机碳、SWC为土壤含水率;不同大写字母表示同一土壤类型不同土层显著差异,不同小写字母表示同一土层不同土壤类型差异显著（P < 0.05）。

2.2 分析方法

土壤含水量（Soil Water Content, SWC）用烘干法（110 ℃烘24 h）测定;土壤有机碳（Soil Organic Carbon, SOC）采用重铬酸钾外加热法测定;土壤pH采用1∶5（w∶v）土水比pH计法测定;土壤机械组成采用激光粒度仪测定[25,26]。
选择性提取法：选择性提取法是通过不同试剂对不同的铁、铝矿物相具有不同的提取能力而达到提取指定矿物相的目的,被广泛应用于提取土壤铁、铝矿物的含量。传统的选择性提取的试剂大多含有有机试剂,不能很好地量化提取溶液中碳的含量。因此,本文综合采用Coward等[13]、Heckman等[12]和Wagai等[22]改进的无机试剂来量化不同矿物相中与铁、铝矿物结合的有机碳的含量。
连二亚硫酸盐—盐酸（Dithionite-HCl, DH、pH=3~4）：晶质铁、铝氧化物、氢氧化物和水化物等通常由传统的连二亚硫酸盐—柠檬酸盐—碳酸氢盐（Dithionite-citrate-bicarbonate, DCB）试剂[29]或连二亚硫酸盐—柠檬酸盐（Dithionite-citrate, DC）试剂来提取[30]。这些方法虽已被应用在测定与晶质铁、铝矿物与有关的有机碳含量,然而其含有柠檬酸盐（有机试剂）使得有机碳的精确量化和解释存在问题[31]。Wagai等[22]将此方法改进,采用完全无机的DH试剂来代替DCB提取晶质铁、铝矿物与有机质的复合体,得到了与DCB基本一致的提取结果,并且可以直接测量提取物中碳的含量。本文通过对比Coward等[13],Heckman等[12]和Wagai等[22]3种方法的提取效果,采用Coward等[13]的提取方法。具体方法为：称取0.5 g土壤样品于50 mL离心管中,加入57.4 mmol/L的连二亚硫酸钠溶液30 mL,震荡16 h后于5300×g离心力下离心120 min,上清液通过0.2 μm的尼龙滤膜过滤。随后加入0.05 mol/L的HCl溶液30 mL冲洗上述土壤样品,重复上述震荡、离心和过滤的步骤。将连二亚硫酸钠的滤液和HCl的滤液合并,此溶液用于测定与晶体铁、铝氧化物（Crystalline metal oxides）结合的有机碳以及金属的含量。
盐酸羟胺（hydroxylamine-HCl, HH、pH=3）：土壤非晶质和短程有序（Short-range-order, SRO）铁、铝矿物等通常由传统的酸化的草酸盐（Oxalate）有机试剂来提取[20]。草酸根通过与铁、铝形成络合物沉淀而溶解非晶质和SRO矿物中的铁、铝[32]。而HH被认为是一种草酸盐的无机替代试剂,其提取结果通常与传统草酸盐提取SRO矿物的结果接近,但会溶解少量的晶质矿物（< 10%）[33]。具体方法为：称取0.5 g土壤样品于50 mL离心管中,加入30 mL含有0.25 mol/L的羟胺溶液和0.25 mol/L的HCl溶液的混合溶液。进行上述震荡（需避光）、离心和过滤的步骤。滤液用于测定与短程有序铁、铝矿物结合的有机碳以及金属的含量。
焦磷酸钠（Na-pyrophosphate, PP、pH=10）：碱性的PP试剂能强烈地束缚铁、铝离子,因此被广泛的应用于提取有机—金属配合物（Organo-metal complexes）（即有机质与可溶性铁、铝的配合物）[34]。提取结果通常被解释为有机—金属配合物中的金属含量,然而也有证据表明PP会促进氧化铁胶体的胶凝和分散。此外,碱性的溶液还可能导致吸附有机质的解吸,因此应谨慎地解释PP试剂的提取结果[35,36]。具体方法为：称取0.5 g土壤样品于50 mL离心管中,将0.1 mol/L的焦磷酸钠溶液的pH值调为10,加入30 mL焦磷酸钠溶液。进行上述震荡、离心和过滤的步骤。滤液用于测定有机—金属配合物中有机碳以及金属的含量。将上述3种滤液分成两部分,一部分通过全碳/氮分析仪（Mulit N/C 2 100）进行碳含量的测定;一部分通过电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-MS, Thermo）进行铁、铝含量的测定。

2.3 数据分析

本文用SPSS 20.0进行数据处理分析,用Origin 2018绘制箱线图。采用单因素方差分析来分析同一土壤类型中土壤理化性质及选择性提取结果在土层间的差异;同一土层中土壤理化性质及选择性提取结果在土壤类型间的差异。用双因素方差分析方法来分析土壤类型和土层及其交互效应对不同提取剂提取的碳、金属及摩尔比的分布影响。采用Pearson检验法对可提取碳,金属和土壤有机碳进行相关性分析,随后进行线性回归分析。

3 结果

3.1 不同有机铁、铝矿物复合体中有机碳在两种土壤中的分布

由图1可以看出,只考虑土壤类型因子下,3种提取剂提取的碳含量及其占有机碳的百分比较为接近。在MP中DH,HH和PP提取的碳含量分别为(10.91±6.23) g/kg、(5.92±1.66) g/kg和(8.76±2.29) g/kg,分别占有机碳的20.92%,12.07%和19.93%;而AM中DH,HH和PP提取的碳含量分别为(9.05±1.33) g/kg,(5.52±1.02) g/kg和(9.12±3.21) g/kg,分别占有机碳的21.04%、12.47%和19.34%。双因素方差分析结果也显示土壤类型对3种提取剂提取的碳含量及其占有机碳的百分比无显著影响（表2）。此外,3种提取剂提取的碳含量以及其占有机碳的百分比在MP和AW的A层土壤中均表现为PP > DH > HH,而在B层土壤中则表现为DH > PP ≈ HH。在MP和AM中,DH和HH提取的碳含量和其所占有机碳的百分比大体表现为A层低于B层,而PP提取的碳和其所占有机碳的百分比则表现为A层高于B层。
图1 不同有机金属复合体中的有机碳在山地灰化土(MP)和高山草甸土(AW)中的分布

注：箱体范围在第一4分位数和第三4分位数之间,箱体中黑线为中位数,空心方形为平均值,箱体外实心菱形为异常值;DH为连二亚硫酸钠—盐酸;HH为盐酸羟胺;PP为焦磷酸钠;A为山地灰化土的灰化层或高山草甸土的淋溶层;B为山地灰化土的铁铝层或高山草甸土的淀积层;不同大写字母表示同一土壤类型不同土层显著差异,不同小写字母表示同一土层不同土壤类型差异显著（p < 0.05）。

Fig. 1 Distribution of organic carbon from various mineral-organo associations in mountain podzolic soil and alpine meadow soil

表2 土壤类型和土壤层次对3种提取剂提取的碳含量和其占有机碳的百分比的双因素方差分析

Tab. 2 Two-way analysis of variance (ANOVA) analysis of soil type and horizon to the carbon contents and their proportions to SOC, extracted by three extractants

提取碳含量 提取碳占有机碳的百分比
DH HH PP DH HH PP
ST NS NS NS NS NS NS
SH *** ** *** *** ** ***
ST×SH *** ** NS NS ** ***

注：DH为连二亚硫酸钠—盐酸、HH为盐酸羟胺、PP为焦磷酸钠、ST为土壤类型、SH为土壤层次;NS表示差异不显著,**、***分别表示p < 0.01和p < 0.001。

土壤层次对两种土壤提取的碳含量和其所占有机碳的百分比有显著影响（表2）。两种土壤中,DH提取的碳含量和其占有机碳的百分比均表现为A层大于B层,而PP提取的DH提取的碳含量和其占有机碳的百分比均表现为A层小于B层。HH提取的碳含量和其占有机碳的百分比在两种土壤中没有一致的规律。此外,土壤类型和土壤层次的交互作用对DH和HH提取的碳含量以及HH和PP提取的碳占有机碳的百分比有显著影响（表2）。结合图1认为,虽然提取的碳和其所占有机碳的百分比在土壤类型间差异不明显,但比较两种土壤,提取的碳和其所占有机碳的百分比在土壤层次间的分布规律差异明显。例如：在MP中,B层土壤DH提取的碳含量是A层土壤碳含量的2.86倍,HH提取的碳含量是A层土壤碳含量的1.58倍;而在AM中,两土层DH提取的碳含量相差不大。由于山地灰化土和高山草甸土土壤层次间有机碳含量的差异（表1）,3种有机铁、铝矿物复合体中的碳占土壤有机碳的百分比的分布与其含量的分布有所区别。在AM中,B层土壤HH提取的碳含量占有机碳的百分比是A层土壤的1.58倍,而在MP中差异不大。MP中PP提取的碳所占有机碳的百分比在土层间的差异也明显大于AM土层间的差异。

3.2 不同有机铁、铝矿物复合体中的金属在两种土壤中的分布

由表3可以看出,两种土壤的不同组分有机铁、铝矿物复合体中的金属（Al+Fe）含量分布一致,表现为DH > HH > PP。方差分析表明,除DH提取的Al和PP提取的Fe外,土壤类型对各组分有机铁、铝矿物复合体中金属的含量影响显著,表现为AM大于MP。而除PP提取的Al外,土层对各组分有机铁、铝矿物复合体中金属的含量影响显著。两种土壤中DH和HH提取的金属以及MP中PP提取的金属均表现为A层土壤低于B层土壤。而AM中PP提取的金属表现为A层土壤高于B层土壤。此外,双因素方差分析结果显示,土壤类型和土层的交互作用对不同组分有机铁、铝矿物复合体中的金属含量分布有显著差异。说明在不同土壤类型之间,金属含量在土层间的分布差异很大。例如两种土壤DH提取的Al含量,在不考虑土层因素下,虽然山地灰化土和高山草甸土的平均值接近,但他们在土层间的含量差异较大。MP中2个土层DH提取的Al含量相差4.58倍,而AM中土层间含量仅相差1.96倍。而两种土壤PP提取的Fe含量在AM中仅相差0.19倍,在MP则相差8.57倍。山地灰化土的铁、铝矿物含量在土层之间的巨大差异符合其自身土壤的发育规律,也与王良建等在中国西南高山地区暗针叶林下的土壤的研究结果一致[37]。
表3 不同有机金属复合体中的金属和摩尔比在山地灰化土(MP)和高山草甸土(AW)中的分布

Tab. 3 Distribution of metal and molar ratio of carbon-to-metal from various mineral-organo associations in mountain podzolic soil and alpine meadow soil

土壤类型 土壤层次 DH HH PP
Al(g/kg) Fe(g/kg) C/M Al(g/kg) Fe(g/kg) C/M Al(g/kg)
Fe(g/kg) C/M
山地灰化土(MP) A 2.30(0.60)Aa 3.25(0.61)Aa 3.34(1.24)Aa 0.69(0.19)Aa 0.24(0.12)Aa 12.91 (1.55)Aa 0.11(0.02)Aa 0.07(0.02)Aa 176.62(47.28)Aa
B 10.53 (1.32)Ba 5.99 (0.58) Ba 2.68(0.55)Aa 1.51(0.45)Ba 2.00(0.63)Ba 6.81(1.71)Ba 0.21(0.12)Ba 0.60(0.17)Ba 35.37(18.48)Ba
高山草甸土(AM) A 4.37(0.35)Ab 6.93(0.65)Ab 2.39(0.19)Aa 1.33(0.17)Ab 1.48(0.22)Ab 5.92(0.46)Ab 0.35(0.05)Ab 0.50(0.03)Ab 56.20(14.47)Ab
B 8.55(0.47)Bb 6.60 (0.48) Aa 1.89 (0.19)Bb 1.57(0.36)Aa 1.73(0.65)Aa 5.35(0.85)Aa 0.22(0.03)Ba 0.42(0.04)Bb 28.97(9.94)Ba
双因素方差分析 ST NS *** ** ** ** *** *** NS ***
SH *** *** NS *** *** *** NS *** **
ST×SH *** *** NS ** ** *** *** *** **

注：表中数据以 平均值(标准差)表示;DH为连二亚硫酸钠—盐酸、HH为盐酸羟胺、PP为焦磷酸钠;A在山地灰化土为灰化层,高山草甸土为淋溶层;B在山地灰化土为铁铝层,在高山草甸土为淀积层;ST在土壤类型;SH在土壤层次;数据后的字母表示单因素方差分析结果,不同大写字母表示同一土壤类型不同土层显著差异,不同小写字母表示同一土层不同土壤类型差异显著（p < 0.05）;NS表示差异不显著,**和***分别表示p < 0.01和p < 0.001。

引用各组分中提取的碳和金属（Al+Fe）的摩尔比（C/M）来指示溶解矿物相中有机—金属矿物的复合结构[13]。由表3可以看出,两种土壤不同组分有机铁、铝矿物复合体的C/M均表现为DH < HH < PP。此外,土壤类型,土壤层次及二者的交互作用均显著影响着提取碳和金属的比值。3种提取剂的提取结果均显示MP的摩尔比高于AW,且A层的摩尔比高于B层。而由于两种土壤提取的碳和金属含量在不同土层间的巨大差异,导致不同土壤类型之间,C/M在土层间的分布差异。在MP中,A层土壤DH、HH和PP的C/M值分别为B层土壤的1.25倍、1.90倍和4.99倍;而在AM中,A层土壤DH、HH和PP的C/M值分别为B层土壤的1.26倍、1.11倍和1.94倍。

3.3 不同有机铁、铝矿物复合体中提取的有机碳与金属和总有机碳的相关性分析

由表4和表5可以看出,除MP中的PP提取结果之外,3种提取剂提取的碳含量均和其对应提取的金属含量呈显著正相关。而MP中PP提取的碳含量与DH,HH和PP中提取的金属含量均呈显著负相关。此外,在AM中PP提取的碳含量与DH和HH中提取的金属含量也呈负相关。3种提取剂提取的碳含量与SOC的相关分析显示,MP中DH和HH提取的有机碳与SOC呈显著正相关,而PP提取的有机碳与SOC呈显著负相关。而在AM中,仅PP提取的有机碳与SOC呈显著正相关。
表4 不同提取剂提取的碳与金属(Al+Fe)和土壤有机碳(SOC)的相关分析

Tab. 4 Correlation analysis of different extracted carbons and extracted metals (Al+Fe) and soil organic carbons

土壤类型 碳组分 金属组分(Al + Fe) SOC
DH HH PP
山地灰化土 DH 0.916** 0.713** 0.631* 0.783*
HH 0.888** 0.787** 0.647* 0.762**
PP -0.816** -0.736** -0.779** -0.881**
高山草甸土 DH 0.732** 0.708** -0.493 -0.072
HH 0.227 0.800** -0.187 0.362
PP -0.828** -0.228 0.888** 0.878**

注：DH为连二亚硫酸钠—盐酸、HH为盐酸羟胺、PP为焦磷酸钠、SOC为土壤有机碳;*和**分别表示p < 0.05和p < 0.01。

表5 不同提取剂提取的碳与金属和土壤有机碳的回归分析

Tab. 5 Regression analysis of different extracted carbons and extracted metals and soil organic carbons

土壤类型 碳组分 对应金属组分(Al+Fe) SOC
DH HH PP
线性回归方程 R2 线性回归方程 R2 线性回归方程 R2 线性回归方程 R2
山地灰化土 DH y=0.854x+1.722 0.838 y=0.163x+0.437 0.509 y=0.037x+0.085 0.398 y=1.704x+30.931 0.613
HH y=3.129x-7.479 0.789 y=0.681x-1.808 0.619 y=0.145x-0.364 0.418 y=6.261x+12.464 0.581
PP y=-2.090x+29.343 0.667 y=-0.463x+6.272 0.542 y=-0.127x+1.603 0.607 y=-5.257x+95.572 0.775
高山草甸土 DH y=1.155x+2.764 0.536 y=0.386x-0.435 0.502 - - - -
HH - - y=0.569x-0.084 0.640 - - - -
PP y=-0.543x-18.174 0.685 - - y=0.034x+0.431 0.789 y=3.879+11.760 0.772

注：DH为连二亚硫酸钠—盐酸、HH为盐酸羟胺、PP为焦磷酸钠、SOC为土壤有机碳。

4 讨论

4.1 土壤有机铁、铝矿物复合体中金属与有机碳的关系

相关分析表明,除MP中的PP提取结果之外,3种提取剂提取的碳含量均和其对应提取的金属含量呈显著正相关。这一结果与Coward等[13]和Wagai等[22]的研究结果一致,说明铁、铝矿物的丰度影响着土壤有机铁、铝矿物复合体中碳的含量。尽管选择性提取法还存在一些不足,例如PP主要提取土壤有机—金属络合物,而提取结果也因为氧化铁胶体的分散以及有机质的解吸而被高估[12,13]。但在本文中,PP提取的碳含量和金属含量的显著相关性,说明其提取物质的来源主要为有机—金属络合物,否则提取的杂质会削弱这种关系。此外,PP提取的碳含量与DH和HH提取的金属含量均呈负相关,说明有机碳和金属离子竞争而生成的有机—金属配合物限制了矿物晶体的生长。
本文采用各组分中提取的碳和金属（Al+Fe）的摩尔比（C/M）来指示溶解矿物相中有机—金属矿物的复合结构。一系列的吸附试验研究下,摩尔比为1.00被确定为活性金属氧化物对天然有机质的最大吸附量[13, 38-39]。而> 1.00的摩尔比被认为反映了金属和有机物之间的共沉淀或络合,因为它们具有低密度,高有机质的结构[13, 20, 40]。在本文中,各组分有机铁、铝矿物复合体的摩尔比均> 1.00,说明这2类土壤中有机碳与金属矿物之间的作用主要通为共沉淀和络合作用。此外,两种土壤不同组分有机铁、铝矿物复合体的摩尔比均表现为DH < HH < PP的规律,这与现存研究结果一致[12,13]。说明随着铁、铝矿物的结晶度增加,其与有机质的作用从共沉淀、络合而向吸附作用转变。
方差分析显示C/M值在土壤层次间差异显著。所有土壤样品的C/M值均表现为A层高于B层,说明随着土壤深度的增加,土壤矿物与有机碳的相互作用也从共沉淀、络合而向吸附作用转变。此外,两种土壤均表现出了A层土壤DH提取的碳含量和所占有机质的比例显著低于B层土壤,而A层土壤PP提取的碳含量和所占有机质的比例显著高于B层土壤。这可能是有机质在土壤剖面的垂直输入所致[41]。A层土壤由于枯落物分解产生的有机碳的持续输入,与土壤中的晶体矿物及短程有序矿物竞争铁、铝离子,抑制了晶体矿物形成,导致两种土壤A层的晶质矿物和短程有序矿物丰度显著低于B层土壤（表3）,而有机质与铁、铝离子形成的PP高于B层土壤（图1）。随着土壤深度的增加,输入的有机质逐渐被消耗,而铁、铝离子在深层土壤中累积,导致深层土壤中次级矿物和晶体矿物丰度的显著增加,因此DH和HH提取的碳含量也相应增加。

4.2 川西高寒山地土壤有机铁、铝矿物复合体的分布特征

目前,关于有机铁、铝矿物复合体的研究较少。而仅有的研究数据表明,有机铁、铝矿物复合体中不同碳和金属组分的分布在不同土壤类型、气候条件、成土过程和土壤母质等因素间差异很大。如本文中两种土壤HH提取的碳含量的范围为3.20~8.05 g/kg,而在SRO矿物含量丰富的火山灰土中,HH提取的碳含量可达25.76 g/kg[12]。气候条件可显著改变植被类型和组成,进而影响与铁、铝矿物相互作用的土壤有机碳质量和数量[43]。而土壤类型,成土过程和土壤母质可以显著改变土壤理化性质,例如土壤pH、土壤机械组成和土壤矿物特性[25, 44]。
本文采用不同碳组分占总有机碳的百分比来评估有机铁、铝复合体对有机碳的贡献。不考虑土壤类型和土壤层次条件下,3种提取剂提取的碳含量的总和占土壤有机碳的(52.55±11.38)%（提取结果有部分重叠）,仍有近一半的有机碳未被提取,这一结果也远小于Coward在热带山地森林土壤的提取结果（约80%）[12]。分析原因认为,高寒山地土壤由于温度较低,微生物和植被活性较弱,其有机产物含量也相对较低。而新的研究表明,土壤有机铁、铝矿物复合体中的有机碳主要由微生物对植物碎屑的分解产生[17]。另一方面,低温和较弱的生物活性也抑制了土壤的风化作用,减弱了与有机碳反应的金属矿物丰度。本文中3种提取剂提取的Fe含量（DH、HH和PP提取的Fe含量分别为(5.69±1.58) g/kg、(1.36±0.82) g/kg和(0.40±0.22) g/kg）显著低于热带山地森林土壤的提取结果（DH、HH和PP提取的Fe含量分别为(16.50±18.00) g/kg、(13.90±14.00) g/kg和(5.00±5.30) g/kg）[12]。
虽然土壤类型对提取的碳含量和其所占有机碳的比例没有显著影响,但是两种土壤在其各自的土层间的分布规律差异明显,这种分布差异可能是由于不同种类的土壤特性所致。AM与大部分土壤的发生规律相似,各种土壤性质在土壤剖面呈现出较为连续的变化规律,不同提取剂提取的碳和金属组分含量在土壤层次间的差异较小。而MP由于其独特的灰化过程、环境（针叶林下、高地被覆盖度）所产生的腐殖质（腐殖酸结构缩合度低,解离度大,亲水性强）以及相应的理化性质（高土壤水分、低pH值、低盐基饱和度）,大大增强了对铁、铝离子的络合与淋溶能力,从而导致有机碳及铁、铝离子向下的淋移淀积[42]。本文中的灰化土相比大兴安岭北部的灰化土,虽然在土壤有机质含量和pH等理化性质上有些差异,但仍表现出各类铁、铝矿物和有机碳在B层的含量远高于A层（表1、表3）。

4.3 土壤有机矿物复合体对高寒山地土壤有机碳的积累与稳定

相关分析表明在AM中,仅PP提取的碳与SOC呈显著正相关,说明有机—金属配合物驱动着高山草甸土土壤有机碳的累积。而在MP中,DH与HH提取的碳含量均与SOC的碳含量呈显著正相关,说明山地灰化土中,土壤中的有机碳主要通过和晶体铁、铝矿物以及短程有序铁、铝矿物之间的作用而累积。有机—金属配合物中的碳含量通常是可提取有机铁、铝矿物复合体中最大的碳组分,并且通常与SOC呈正相关[12, 20, 45]。而本文中,MP中PP提取的碳与SOC呈显著负相关,这可能归结于灰化土独特的土壤性质。灰化土由于较强的淋溶特性,其B层的土壤有机碳含量高于A层（表1）,并且B层的土壤有机铁、铝矿物复合体主要为以SRO矿物和晶质矿物相互作用的有机碳组分（图1）。这种有机碳与提取的各碳组分在土层间的差异削弱了有机—金属配合物和有机碳的关系,表现出在MP中,土壤有机碳主要通过和晶体铁、铝矿物以及短程有序铁、铝矿物之间的作用而累积。
有机碳与铁、铝矿物通过吸附、络合和共沉淀等作用产生的有机—无机复合体可以抵抗微生物对有机碳的分解[14,15]。此外,这种有机—金属的混合相可以充当粘结剂的作用于粘粒结合,促进微团聚体的形成,进一步阻止微生物对有机质的分解并限制氧气的扩散[16,17]。因此,土壤有机铁、铝矿物复合体的含量在一定程度上对土壤有机碳的稳定性有指示作用。本文中,土壤有机铁、铝矿物复合体中的有机碳仅占总有机碳的52.55%。此外,先前的工作表明,研究区内土壤具有较高的易氧化有机碳含量,约占有机碳的26.76%[25,26]。因此,我们认为土壤有机铁、铝矿物复合体只在一定程度上促进了高寒山地土壤有机碳的累积与稳定,仍有约50%的有机碳可能通过其他形式（如团聚体包裹、粘粒的吸附等）,甚至不稳定的碳组分暂时储存在土壤中（归因于较高的易氧化有机碳组分和寒冷气候对有机碳矿化的抑制）,而这一部分有机碳的稳定性还需进一步研究。

5 结论

土壤有机铁、铝复合体对有机碳的积累与稳定有重要意义。应用选择性提取法对川西高寒山地土壤的有机铁、铝矿物复合体中的碳和金属浓度进行提取,结果表明川西高寒山地两种土壤不同组分的碳含量和其占有机碳的百分比相似。不同组分有机铁、铝矿物复合体中的金属（Al+Fe）含量分布表现为DH > HH > PP,而其提取的碳与金属的摩尔比表现为DH < HH < PP。随着铁、铝矿物的结晶度增加,其与有机质的作用从共沉淀、络合而向吸附作用转变。A层土壤中PP提取的碳是主要的有机碳组分,随着土壤深度的增加,B层土壤的SRO矿物和晶质矿物含量增加,DH提取的碳成为深层土壤中主要的有机碳组分。而由于灰化土特殊的土壤性质,这种土层间的差异在山地灰化土中更加明显。高山草甸土中的有机碳集中在A层土壤,有机—金属配合物是高山草甸土土壤有机质积累的重要组分。而山地灰化土中有机碳表现为在B层土壤的富集,其有机碳主要通过和晶体铁、铝矿物以及短程有序铁、铝矿物之间的作用而累积。与热带山地森林土壤的有机铁、铝矿物复合体含量相比较,研究区内的矿物丰度及不同组分的碳占有机碳的比例（约50%）均较低。因此,在高寒山地土壤中,土壤有机铁、铝矿物复合体仅在一定程度上促进土壤有机碳的累积和稳定。仍有大量的有机碳通过其他形式（如团聚体包裹、粘粒的吸附等）,甚至不稳定的碳组分暂时储存在土壤中。

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